張 輝， 張彥立， 夏 渲

(中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院， 北京 100029)

1 引 言

中子周圍劑量當(dāng)量(率)儀是監(jiān)測(cè)場(chǎng)所和環(huán)境中子輻射水平的中子測(cè)量設(shè)備之一，儀器的準(zhǔn)確校準(zhǔn)是評(píng)價(jià)儀器技術(shù)狀態(tài)，保證監(jiān)測(cè)結(jié)果可靠的前提之一，國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)化組織為此頒布了ISO 8529系列標(biāo)準(zhǔn)，規(guī)定了校準(zhǔn)儀器的中子參考輻射的特性和產(chǎn)生方法、校準(zhǔn)方法以及確定儀器能量和角度響應(yīng)的方法[1～3]，通常國(guó)際或區(qū)域計(jì)量組織采用比對(duì)確認(rèn)各國(guó)實(shí)驗(yàn)室聲稱的該項(xiàng)校準(zhǔn)能力。亞太計(jì)量規(guī)劃組織(APMP)為有效支持各成員對(duì)中子周圍劑量當(dāng)量?jī)x聲稱的校準(zhǔn)能力，于2012年組織了該類儀器的校準(zhǔn)比對(duì)。

2 校準(zhǔn)方法

校準(zhǔn)因子是儀器的固有特性之一，其結(jié)果與中子周圍劑量當(dāng)量率、中子譜或中子入射角度有關(guān)，而與校準(zhǔn)裝置及校準(zhǔn)方法[2]無(wú)關(guān)。影響校準(zhǔn)結(jié)果的主要因素包括散射中子、儀器線性、幾何效應(yīng)、能譜和伽瑪響應(yīng)，其中散射中子影響最顯著，散射中子的影響與儀器、中子源和探測(cè)器距離以及房間尺寸和布局有關(guān)，來(lái)源包括房間散射、空氣減弱(散出散射)、空氣散入散射和支架散射，采用放射性核素中子源的中子場(chǎng)的儀器測(cè)量結(jié)果為：

(1)

k=Rφ×φ×l2=Rφ×BΩ=RH×hφ×BΩ

(2)

式中：Rφ為被校儀器的中子注量響應(yīng)；φ為校準(zhǔn)點(diǎn)處的中子注量；BΩ為中子角源強(qiáng)；RH為被校儀器的劑量當(dāng)量響應(yīng)；hφ為中子注量-劑量當(dāng)量轉(zhuǎn)換系數(shù)。

2.1 線性修正和幾何修正

確定散射中子修正之前，首先應(yīng)進(jìn)行線性修正。為排除儀器自身的影響，最好將被校儀器的輸出信號(hào)直接輸入實(shí)驗(yàn)室的測(cè)量裝置，如定標(biāo)器，否則，應(yīng)確認(rèn)儀器的電子學(xué)部分沒(méi)有引入不穩(wěn)定或非線性的干擾因素，此外還應(yīng)進(jìn)行死時(shí)間修正并確定計(jì)數(shù)率和劑量當(dāng)量率之間的線性。在相同距離測(cè)量2枚類型相同、強(qiáng)度相差一個(gè)數(shù)量級(jí)且角源強(qiáng)已知的中子源，并在不同距離重復(fù)測(cè)量，按照式(3)進(jìn)行線性修正:

(3)

式中：MT(l)是經(jīng)過(guò)線性修正的儀器讀數(shù)。由于中子源和被校儀器均具有一定的幾何尺寸，確定儀器響應(yīng)之前，還應(yīng)修正中子源或探測(cè)器尺寸對(duì)測(cè)量數(shù)據(jù)的影響，即確定幾何修正因子F1(l)。對(duì)于點(diǎn)源和球形探測(cè)器的情況，修正因子的計(jì)算見(jiàn)式(4)：

(4)

2.2 散射中子修正

ISO 8529-2將散射中子分為影錐法(SC)和距離變化法兩類，根據(jù)擬合方法的不同又將距離變化法分為通用擬合法(GF)、半經(jīng)驗(yàn)擬合法(SE)和簡(jiǎn)化擬合法(RF)。當(dāng)散射中子份額<40%時(shí)，采用與中子源和探測(cè)器幾何條件匹配的影錐遮擋中子源發(fā)射的中子(源中子)可直接測(cè)量散射中子的影響。不同探測(cè)器、不同校準(zhǔn)距離以及不同尺寸中子源需要準(zhǔn)備一系列影錐。Hunt給出了影錐通常的結(jié)構(gòu)和尺寸[4]，改變影錐與中子源的距離，根據(jù)探測(cè)器響應(yīng)變化的趨勢(shì)可確定影錐與中子源的距離，影錐與探測(cè)器之間的距離很難通過(guò)實(shí)驗(yàn)確定，建議錐體后端與探測(cè)器的距離至少等于影錐長(zhǎng)度，使總散入中子修正的不確定度控制在3%以內(nèi)。由于影錐支架也會(huì)造成中子散射，整個(gè)校準(zhǔn)過(guò)程中影錐支架應(yīng)留在原位置。影錐法的計(jì)算見(jiàn)式(5)：

(5)

(6)

ISO 8529建議在不少于30個(gè)距離上進(jìn)行測(cè)量，經(jīng)線性修正后的測(cè)量數(shù)據(jù)采用式(6)擬合，再根據(jù)不同距離FA(l)和F1(l)的計(jì)算結(jié)果即可得到A′、s和k，一旦對(duì)于特定的中子源和探測(cè)器組合得到上述自由參量，在以后同類型的其它儀器校準(zhǔn)中，只需在上面測(cè)量范圍內(nèi)的一個(gè)距離上測(cè)量和進(jìn)行必要修正即可。

基于散射中子份額可由讀數(shù)與反平方定律的偏離得到的假設(shè)，ISO 8529-2給出了半經(jīng)驗(yàn)擬合法。散射貢獻(xiàn)可分為不依賴l的房間散射和隨l線性減少(如空氣散射)的2部分。MT(l)與響應(yīng)Rφ的關(guān)系可由式(7)得到：

(7)

式中：S為單位校準(zhǔn)距離的房間散射貢獻(xiàn)份額；空氣總散射修正(散入減散出)由(1+Al)給出(單位距離散射的百分增量A的數(shù)值參見(jiàn)ISO 8529-2附錄D)。在不同距離上測(cè)量得到一系列讀數(shù)結(jié)果，經(jīng)線性修正后采用式(7)進(jìn)行擬合可以得到一條直線，經(jīng)最小二乘法擬合可以獲得Rφ，進(jìn)而獲得校準(zhǔn)因子。如果l的最小值近似為1.5倍探測(cè)器的最大尺度，即l≥3rD，這時(shí)F1(l)≈1，且線性散入散射修正項(xiàng)A′l(式6)和Al(式7)相對(duì)于二次方項(xiàng)可以忽略，即空氣散射相對(duì)于房間散射可以忽略，可采用簡(jiǎn)化擬合法，式(6)可改寫為式(8):

(8)

簡(jiǎn)化擬合法假定a≠rD，即參考點(diǎn)不在探測(cè)器的幾何中心，用d+a代替l，d是中子源幾何中心到探測(cè)器表面的距離，a是探測(cè)器參考點(diǎn)到其表面的距離。宜在約10個(gè)對(duì)數(shù)等間隔距離上測(cè)量MT(l)數(shù)據(jù)，不確定度約為10%。采用最小二乘法擬合可以獲得k，進(jìn)而求得響應(yīng)因子或校準(zhǔn)因子，擬合中的一個(gè)重要前提是使所有數(shù)據(jù)點(diǎn)對(duì)結(jié)果的影響近似，須令權(quán)重wi與讀數(shù)的平方倒數(shù)成正比，即相當(dāng)于做擬合使殘差的相對(duì)平方和G最小，見(jiàn)式(9):

(9)

3 APMP.RI(III)-S1比對(duì)

2010年APMP提出由其組織中子周圍劑量當(dāng)量?jī)x校準(zhǔn)比對(duì)，參比實(shí)驗(yàn)室所在機(jī)構(gòu)分別是韓國(guó)標(biāo)準(zhǔn)與技術(shù)研究院(KRISS)、澳大利亞輻射防護(hù)與核安全機(jī)構(gòu)(ARPANSA，本文簡(jiǎn)寫為ARPA)、印度Bhabha原子研究中心(BARC)、中國(guó)臺(tái)灣核能研究院(INER)、中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院(NIM)、日本國(guó)家計(jì)量研究院(NIMJ)、俄羅斯聯(lián)邦門捷列夫計(jì)量研究院(VNIIM)，其裝置見(jiàn)表1。韓國(guó)標(biāo)準(zhǔn)與技術(shù)研究院KRISS為本次比對(duì)的主導(dǎo)實(shí)驗(yàn)室，為與歐洲計(jì)量組織(EUROMET)曾經(jīng)組織的同類比對(duì)EUROMET.RI(III)-S1的結(jié)果鏈接起來(lái)，特邀請(qǐng)俄羅斯VNIIM參加。2012年初開(kāi)始正式比對(duì)，采用星形方式，歷時(shí)1年。

表1 參比的計(jì)量實(shí)驗(yàn)室其裝置

注： 表中的百分?jǐn)?shù)為對(duì)應(yīng)參數(shù)的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

3.1 比對(duì)測(cè)量

本次比對(duì)是以日本FUJI生產(chǎn)的采用球形探測(cè)器的NSN2和瑞典WEDHOL MEDICAL生產(chǎn)的采用圓柱形探測(cè)器的2222A作為比對(duì)儀器(見(jiàn)圖1)，箭頭方向?yàn)榇吮葘?duì)協(xié)義規(guī)定的中子入射方向。在符合ISO 8529.1-2001規(guī)定的基于放射性核素中子源的中子參考輻射場(chǎng)中進(jìn)行，中子源至少為241Am-Be、252Cf和重水慢化的252Cf(252Cf+D2O)中的一種，散射中子修正采用前述的方法之一。為消除儀器角響應(yīng)對(duì)比對(duì)結(jié)果的影響，校準(zhǔn)時(shí)須按照比對(duì)協(xié)議規(guī)定的方向照射探測(cè)器。參比實(shí)驗(yàn)室采用比對(duì)儀器的直接讀數(shù)(DR)和脈沖計(jì)數(shù)輸出(PC)結(jié)合注量-劑量當(dāng)量轉(zhuǎn)換系數(shù)分別給出比對(duì)儀器的校準(zhǔn)因子及其不確定度，并作為比對(duì)結(jié)果上報(bào)，除此之外，還應(yīng)包括與比對(duì)測(cè)量相關(guān)的信息，包括所用中子源參數(shù)(源強(qiáng)、各項(xiàng)異性、幾何條件)、輻射裝置(房間尺寸、測(cè)試點(diǎn)描述)、散射中子修正方法(影錐尺寸和形狀、擬合步驟)、不確定度等。

圖1 比對(duì)儀器

根據(jù)中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院中子參考輻射場(chǎng)的實(shí)際情況，本次比對(duì)采用SC、SE和RF方法進(jìn)行散

射中子修正。首先采用強(qiáng)度分別為7.66×106s-1和9.74×105s-1的Am-Be中子源確定比對(duì)儀器的線性修正，將儀器讀數(shù)之比與中子源強(qiáng)度之比的偏離作為線性修正因子，由于儀器均設(shè)有測(cè)量信號(hào)輸出端口，用于線性修正的儀器讀數(shù)由定標(biāo)器(ORTEC994)讀取，2222A的FL為0.993，NSN2的FL為1.020，采用該結(jié)果對(duì)校準(zhǔn)因子不確定度的貢獻(xiàn)均為2%。由于NSN2和2222A的探測(cè)器直徑分別為21 cm和21.5 cm，而采用SC方法測(cè)量時(shí)l為110 cm，采用SE和RF方法測(cè)量時(shí)l的最小值為50 cm，F(xiàn)1(l)近似為1，因此未對(duì)比對(duì)儀器的測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行幾何修正，由此對(duì)校準(zhǔn)因子不確定度的貢獻(xiàn)為0.2%。測(cè)量時(shí)中子源幾何中心距影錐前端10 cm，影錐后端距儀器探測(cè)器幾何中心500 cm，中子源幾何中心、儀器探測(cè)器幾何中心和影錐軸線位于同一直線，且均距地面180 cm。SE方法l的變化范圍為50 cm至200 cm，由于隨l不同散射中子和幾何條件對(duì)測(cè)量結(jié)果的貢獻(xiàn)不同，當(dāng)l≤3rD時(shí)幾何條件的影響為主，而l>3rD時(shí)，散射中子的影響為主，因此50 cm至70 cm測(cè)量點(diǎn)間距為2 cm，70 cm至200 cm測(cè)量點(diǎn)間距為5 cm。RF方法l的變化范圍也為50 cm至200 cm，共選擇10個(gè)對(duì)數(shù)等間隔的測(cè)量點(diǎn)測(cè)量。

3.2 比對(duì)結(jié)果

基于252Cf、241Am-Be和252Cf+D2O 3種中子源采用影錐法的比對(duì)結(jié)果分別見(jiàn)表2～表6[6]。表2～表6中的u(DR)和u(PC)分別為2種讀數(shù)方式校準(zhǔn)結(jié)果的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

表2 252Cf中子源的比對(duì)結(jié)果(SC方法)

表3 241Am-Be中子源的比對(duì)結(jié)果(SC方法)

表4 252Cf+D2O中子源的比對(duì)結(jié)果(SC方法)

表5 半經(jīng)驗(yàn)擬合法(SE方法)

表6 簡(jiǎn)化擬合法(RF方法)

本次比對(duì)中，只有KRISS和NIM同時(shí)提供了基于241Am-Be中子源的半經(jīng)驗(yàn)擬合法和簡(jiǎn)化擬合法2種距離變化法的測(cè)量結(jié)果，2個(gè)實(shí)驗(yàn)室的校準(zhǔn)結(jié)果在不確定度內(nèi)一致，見(jiàn)表5和表6。

通過(guò)分析2臺(tái)儀器比對(duì)結(jié)果的參考值，可以看出同一臺(tái)儀器在不同放射性核素中子源構(gòu)成的中子參考輻射場(chǎng)中分別獲得的校準(zhǔn)結(jié)果存在較大差異，見(jiàn)圖2，校準(zhǔn)結(jié)果具有能譜依賴性，中子能譜的差異是其中的主要原因，儀器采用的測(cè)量原理及自身設(shè)計(jì)造成的性能差異也會(huì)導(dǎo)致這種情況出現(xiàn)。

圖2 校準(zhǔn)因子隨不同放射性核素中子源的變化

4 結(jié) 論

正確修正散射中子的影響,是保證中子周圍劑量當(dāng)量?jī)x校準(zhǔn)結(jié)果準(zhǔn)確可靠最主要的修正，采用影錐法須根據(jù)中子源和儀器的幾何條件選擇適當(dāng)?shù)挠板F，并合理布置中子源、影錐和儀器的相對(duì)位置，采用距離變化法則需要合理選擇距離變化范圍和測(cè)量點(diǎn)的間距，為確認(rèn)修正結(jié)果，建議每次校準(zhǔn)至少采用兩種散射中子扣除方法。由于目前僅有針對(duì)球形探測(cè)器的幾何修正方法，對(duì)于其它形狀探測(cè)器，為避免幾何條件不理想對(duì)校準(zhǔn)結(jié)果的影響， 只能加大探測(cè)器與中子源之間的距離， 從而降低了校準(zhǔn)儀器的中子劑量當(dāng)量率范圍，因此有必要繼續(xù)研究幾何修正的方法。

來(lái)自亞太地區(qū)的7家實(shí)驗(yàn)室參加了此次APMP.RI(III)-S1比對(duì)，除KRISS和NIM提供了采用影錐法和距離變化法扣除散射中子的校準(zhǔn)結(jié)果外，其它實(shí)驗(yàn)室僅提供了采用影錐法扣除散射中子的校準(zhǔn)結(jié)果，其中ARPANSA、INER、KRISS、NIM和NMIJ對(duì)于兩臺(tái)比對(duì)儀器的校準(zhǔn)結(jié)果在要求的不確定度內(nèi)一致，VNIIM和上述實(shí)驗(yàn)室對(duì)于2222A的校準(zhǔn)結(jié)果在要求的不確定度內(nèi)一致，比對(duì)結(jié)果表明本次比對(duì)可有效地支持大多數(shù)參比實(shí)驗(yàn)室聲稱的中子周圍劑量當(dāng)量?jī)x的校準(zhǔn)能力。

[參考文獻(xiàn)]

[1] ISO 8529-1:2001 Reference neutron radiations — Part 1: Characteristics and methods of production[S].

[2] ISO 8529-2:2000 Reference neutron radiations — Part 2: Calibration fundamentals of radiation protection devices related to the basic quantities characterizing the radiation field[S].

[3] ISO 8529-3:1998 Reference neutron radiations —Part3: Calibration of area and personal dosemeters and determination of their response as a function of neutron energy and angle of incidence[S].

[4] Hunt J B. The Calibration and Use of Long Counters for the Accurate Measurement of Neutron Flux Density[R]. NPL Report RS5, 1976.

[5] 張輝，劉毅娜，樊成，等. Am-Be中子源各向異性的實(shí)驗(yàn)測(cè)量[J]. 計(jì)量學(xué)報(bào)，2012,33(z2)：134-136.

[6] Park H, Kim J H, Webb D,etal. APMP comparison for the calibration of ambient dose equivalent meters in ISO neutron reference field—APMP.RI(III)-S1 [J] .Metrologia, 2015,52(1A): 06019.