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      具有等離子共振效應(yīng)的納米金屬在光解水中的應(yīng)用

      2019-01-16 02:54:36,,,
      中國(guó)粉體技術(shù) 2019年1期
      關(guān)鍵詞:肖特基光生等離子

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      (青海大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院,青海西寧810016)

      長(zhǎng)期過度使用不可再生的化石能源,人類正面臨著日益嚴(yán)峻的能源危機(jī)和環(huán)境污染等問題,迫使世界各國(guó)尋找和開發(fā)新的清潔可持續(xù)的替代能源。太陽能清潔環(huán)保,儲(chǔ)量豐富,到達(dá)地球表面的能量是目前人類實(shí)際所需能量的104倍,是一類非常有發(fā)展?jié)摿Φ目稍偕茉矗嬖谀芰棵芏鹊?、分布不均?區(qū)域性等),且具有間歇性(晝夜性、季節(jié)性等)等缺點(diǎn),導(dǎo)致其無法直接被人類使用。同時(shí),氫氣具有燃燒值大、效率高、來源豐富(來源為水)、清潔(產(chǎn)物為水)、可貯藏、可運(yùn)輸?shù)葍?yōu)點(diǎn),是目前值得大力發(fā)展的一類綠色新能源。利用太陽光分解水制氫,將太陽能轉(zhuǎn)化為氫能加以貯存與利用,是人類從根本上解決能源危機(jī)和環(huán)境污染問題一個(gè)最為理想而可行的途徑[1-7]。

      自1972年Fujishima等[3]首次報(bào)道利用TiO2半導(dǎo)體單晶電極和Pt對(duì)電極作用實(shí)現(xiàn)光解水制氫以來,引起一股Fujishima-Honda效應(yīng),物理學(xué)家、化學(xué)家與材料科學(xué)家在光解水領(lǐng)域開展了大量的理論與實(shí)驗(yàn)研究工作,一系列光催化劑如TiO2、ZnO、CdS和C3N4等紛紛被發(fā)現(xiàn)具有光解水制氫活性[8-12]。經(jīng)過幾十年的持續(xù)研究,該領(lǐng)域取得很大的進(jìn)展。不過光生載流子的激發(fā)和遷移速率通常為飛秒到皮秒級(jí),光生載流子在催化劑表面發(fā)生氧化還原反應(yīng)的速率在亞納秒到微秒級(jí),光生載流子復(fù)合速率為亞皮秒到皮秒級(jí),三者之間的不匹配造成單一結(jié)構(gòu)催化劑光生載流子易復(fù)合,氧化還原產(chǎn)物氧氣與氫氣無法及時(shí)有效分離,易復(fù)合變回水。特別需要指出的是,目前已開發(fā)可用于光解水的催化劑大多只能響應(yīng)紫外光或?qū)梢姽馕章瘦^低。然而在太陽光譜中,紫外光的能量?jī)H占5%,可見光的能量占46%,紅外光占49%。從實(shí)際應(yīng)用的角度出發(fā),開發(fā)具有高效電荷分離的寬譜太陽光響應(yīng)的光催化劑是該領(lǐng)域發(fā)展的必然趨勢(shì)[1,4]。

      針對(duì)上述問題,目前人們開發(fā)了很多方法如離子摻雜、染料敏化、異質(zhì)結(jié)等來改善和優(yōu)化電荷傳輸和光吸收2個(gè)過程[7,13-14]。其中通過貴金屬修飾,一方面可與半導(dǎo)體形成的肖特基結(jié)加速電荷的分離;另一方面,其獨(dú)特表面等離子共振效應(yīng)能夠拓寬可見光響應(yīng)范圍,為光解水性能的優(yōu)化提供了新的發(fā)展機(jī)遇[6,15]。

      本文中從光解水的基本原理、等離子共振的基本概念與模式、等離子體金屬在光解水過程中的作用、已取得的研究成果、應(yīng)用存在的問題和可能的發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)行闡述,希望有助于理解等離子工作機(jī)制和設(shè)計(jì)新的等離子光催化劑。

      1 光解水的基本原理

      圖1為光解水過程和原理示意圖。光解水需經(jīng)歷以下3個(gè)基本過程。

      1) 半導(dǎo)體吸收能量大于帶隙(hν≥Eg)的光,激發(fā)價(jià)帶上的電子躍遷到導(dǎo)帶上,產(chǎn)生光生電子空穴對(duì)(e-、 h+)。

      2) 光生電子空穴對(duì)體相分離與遷移。

      3) 光生電子空穴在半導(dǎo)體的表面上與水發(fā)生氧化還原反應(yīng),釋放出氫氣和氧氣(如圖1a所示)。

      從熱力學(xué)來講,水分解是一個(gè)能量增大的上坡反應(yīng)。半導(dǎo)體的能帶結(jié)構(gòu)必須滿足熱力學(xué)水分解的條件,才有可能發(fā)生水的分解反應(yīng)。也就是說,半導(dǎo)體的帶隙寬度必須等于或大于1.23 eV,且其導(dǎo)帶和價(jià)帶位置必須滿足水的還原氧化電位,即半導(dǎo)體的導(dǎo)帶底須比氫的還原電位更負(fù),同時(shí)價(jià)帶頂須比H2O氧化電位更正(如圖1b所示)。

      a 過程 b 原理圖1 光解水過程和原理示意圖Fig.1 Schematic diagram for reaction process and principle of water splitting

      由于光生電荷在遷移過程中的能量損失和過電位的存在,因此通常光解水合適的帶隙約為1.8 eV。要實(shí)現(xiàn)高效的光解水,在滿足上述要求的前提下,半導(dǎo)體還應(yīng)滿足以下2個(gè)條件:1)半導(dǎo)體應(yīng)擁有合適的禁帶寬度,禁帶寬度的范圍決定了半導(dǎo)體吸收光能的閾值,設(shè)計(jì)半導(dǎo)體使之盡可能吸收更寬頻的太陽光,吸收可見光甚至紅外光;2)光生電子空穴對(duì)及時(shí)有效分離,并快速遷移到催化劑的表面參與還原氧化反應(yīng)[1,6- 7,14]。為此,人們開展了大量的研究工作??偟闷饋砜?,均是通過調(diào)控催化劑的結(jié)構(gòu)優(yōu)化上述2個(gè)過程來提高光解水性能,其中有離子摻雜、染料敏化、異質(zhì)結(jié)等。

      2 肖特基結(jié)

      雖然很多催化劑被發(fā)現(xiàn)具有非常合適的能帶結(jié)構(gòu),但實(shí)際結(jié)果顯示單一半導(dǎo)體的光解水性能很差,甚至于無氫氣和氧氣的釋放。這主要是由于單一結(jié)構(gòu)體相缺陷較多,且光生電子無規(guī)則遷移到表面,不僅易于發(fā)生體相復(fù)合,無法到達(dá)表面或到達(dá)表面的電荷進(jìn)一步復(fù)合,難以參與還原氧化反應(yīng)。為了改善光生電荷的分離遷移過程,半導(dǎo)體表面修飾貴金屬是一種較為常用且有效的方法。這部分以n型半導(dǎo)體復(fù)合貴金屬為例來加以說明。由于貴金屬的功函數(shù)通常比n型半導(dǎo)體高,當(dāng)兩者接觸后,它們表面的電荷會(huì)重新分布,半導(dǎo)體表面的電子會(huì)向貴金屬表面躍遷,直到兩者間的費(fèi)米能級(jí)相等為止。這樣,半導(dǎo)體表面空穴密度增加,與此同時(shí),貴金屬表面電子密度增大,這使得在它們之間形成一種特殊的界面,稱為肖特基結(jié)。肖特基結(jié)將電子和空穴分隔于2個(gè)不同結(jié)構(gòu),有效抑制電子空穴復(fù)合,實(shí)現(xiàn)電荷的有序遷移,進(jìn)而可提高的光解水性能[7,14]。同時(shí),貴金屬還可以優(yōu)化半導(dǎo)體的晶型,減少半導(dǎo)體的團(tuán)聚現(xiàn)象。

      3 等離子共振效應(yīng)

      雖然光解水已經(jīng)取得了很大進(jìn)展,但距離實(shí)際應(yīng)用還有很大的距離,亟需優(yōu)化結(jié)構(gòu)來提高光解水性能。各種方法被開發(fā)用于優(yōu)化結(jié)構(gòu)以達(dá)到這一目標(biāo),其中復(fù)合等離子金屬可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)高效的電荷分離和廣譜的太陽光吸收,在光解水領(lǐng)域表現(xiàn)出非常迷人的發(fā)展前景[16-24]。

      等離子體是由Stem教授研究組于1960年最早提出。表面等離子體的本質(zhì)是在外場(chǎng)的作用下如光照,金屬表面自由電子與外場(chǎng)發(fā)生強(qiáng)烈的相互作用,產(chǎn)生沿著金屬表面?zhèn)鞑サ碾娮邮杳懿?。?dāng)光波的頻率和金屬表面的自由電子集體振蕩的頻率相當(dāng)時(shí),會(huì)發(fā)生強(qiáng)烈的共振效應(yīng),這就是所謂的表面等離子共振。圖2為離子共振的基本原理,等離子體共振按照工作機(jī)制的差異通常可以分為2類:1)當(dāng)自由電子沿著連續(xù)的金屬表面縱波方向朝外振蕩,稱作表面等離子體共振(surface plasmon resonance,SPP)如圖2a所示。這和前述一樣,通常發(fā)生在尺寸相對(duì)較大的金屬顆粒或者薄膜中(通?!?0 nm);2)當(dāng)金屬納米顆粒尺寸較小時(shí),其表面的自由電子振蕩頻率與入射光相同時(shí),它們之間強(qiáng)烈的相互作用誘發(fā)強(qiáng)的振蕩與局域場(chǎng)強(qiáng),將光局限在金顆粒內(nèi),這種共振稱為局域表面等離子激元(localized surface plasmon resonance,LSPR)如圖2b所示。LSPR跟金屬納米顆粒的成分、形貌和尺寸等密切相光,可通過調(diào)控這些參數(shù)來調(diào)節(jié)LSPR。在光催化體系中,主要是利用LSPR來優(yōu)化性能。以下未作特別說明,等離子共振均指LSPR。

      圖2 等離子共振的基本原理Fig.2 Sketches of surface and local surface plasmon resonance

      在LSPR體系中,強(qiáng)振蕩與局域場(chǎng)強(qiáng)可以促進(jìn)金屬納米顆粒對(duì)光的吸收和局域電磁場(chǎng)增強(qiáng)。當(dāng)半導(dǎo)體復(fù)合等離子體金屬后,LSPR將其所濃縮的高能能量轉(zhuǎn)移到半導(dǎo)體中,進(jìn)而提高光解水性能。其光解水性能增強(qiáng)的機(jī)制有3種。下面以貴金屬和n型半導(dǎo)體復(fù)合結(jié)構(gòu)為例分別加以介紹。當(dāng)一束光輻照到貴金屬納米時(shí),產(chǎn)生強(qiáng)烈的表面等離子共振效應(yīng),將低密度的太陽光聚集到金屬顆粒周圍。隨著時(shí)間的推移,這部分能量以輻射和無輻射的形式轉(zhuǎn)移到半導(dǎo)體。典型非輻射的形式就是高能熱電子傳遞模式。吸收振蕩頻率相當(dāng)?shù)墓夂?,金屬顆粒表面的自由電子會(huì)擺脫束縛,轉(zhuǎn)變?yōu)楦吣艿臒犭娮?。?dāng)熱電子的能量高于復(fù)合半導(dǎo)體的導(dǎo)帶底時(shí),高能熱電子越過金屬和n型半導(dǎo)體的肖特基勢(shì)壘注入到半導(dǎo)體的導(dǎo)帶,而熱空穴則就留在金屬納米顆粒上。由于高能熱電子的能量很高,注入到半導(dǎo)體后仍然可以保持較高的能量,具有足夠的還原性將水還原釋放出氫氣。因局域表面等離子共振效應(yīng),金屬納米顆??晌蘸軐捵V的太陽光,半導(dǎo)體復(fù)合金屬納米顆粒不僅可以拓寬光譜響應(yīng)波長(zhǎng),而且可以提高電荷分離效率。

      具有優(yōu)良的等離子共振特性的貴金屬納米粒子如金、銀、銅等被廣泛用于光解水中[19-27],而且可以通過調(diào)節(jié)成分、結(jié)構(gòu)、形貌和尺寸拓寬光譜響應(yīng)范圍到可見光、紅外光,甚至全光譜吸收[25],但是這種機(jī)制也存在一些問題,大部分熱電子未能被利用,通常以光或熱的形式耗散掉。此外,肖特基電荷傳輸方向和熱電子傳輸方向完全相反,造成部分熱電子通過肖特基結(jié)回到金屬顆粒,這顯然不利于光解水反應(yīng)。

      貴金屬納米顆粒通過LSPR聚集的能量也可以通過非輻射衰減的方式轉(zhuǎn)移能量,主要有等離子誘導(dǎo)的共振能量轉(zhuǎn)移和場(chǎng)強(qiáng)增強(qiáng)效應(yīng)。等離子誘導(dǎo)的共振能量轉(zhuǎn)移就是通過等離子金屬以增強(qiáng)電磁場(chǎng)和偶極子作用的形式將共振能量轉(zhuǎn)移到半導(dǎo)體。在靠近等離子體金屬的附近區(qū)域產(chǎn)生比吸收光更強(qiáng)的電磁場(chǎng)。也就是說,在這里等離子金屬充當(dāng)一個(gè)天線作用,可以聚集太陽光能。LSPR誘導(dǎo)的局域電磁場(chǎng)增強(qiáng)可以促進(jìn)復(fù)合半導(dǎo)體光激發(fā)價(jià)帶電子躍遷到導(dǎo)帶。除此之外,由于強(qiáng)場(chǎng)的存在,還可以有效抑制光生電子和空穴的復(fù)合,進(jìn)而提高光生電荷的利用率。同時(shí),由于等離子金屬的聚集作用,半導(dǎo)體的吸光距離可以縮短,因此在設(shè)計(jì)等離子體貴金屬和半導(dǎo)體復(fù)合結(jié)構(gòu)催化劑時(shí),可以減少半導(dǎo)體的尺寸,可以縮短光生電荷的遷移距離,對(duì)光解水性能提高顯然是非常有利的。

      此外,還可以通過等離子共振的多重散射效應(yīng)增加光的傳播路徑,進(jìn)而增加光的吸收率。如果等離子體金屬的共振吸收波長(zhǎng)與太陽光的吸收與復(fù)合半導(dǎo)體的吸收有重疊,還可以通過共振增強(qiáng)半導(dǎo)體對(duì)光的吸收,特別是在共振峰的附近,光吸收可以較大增強(qiáng)。上述主要的3種模式可以單獨(dú)發(fā)生作用,也可以協(xié)同發(fā)生作用,這主要取決于所設(shè)計(jì)催化劑的結(jié)構(gòu)。其中熱電子注入需要半導(dǎo)體和等離子金屬緊密接觸才能發(fā)生作用,相比之下后2種作用機(jī)制不需要直接接觸,在一定范圍內(nèi)可以發(fā)生作用。有時(shí)為了避免熱電子注入機(jī)制和肖特基結(jié)同時(shí)發(fā)生作用帶來的抵消效應(yīng),通常會(huì)在半導(dǎo)體與等離子體金屬之間構(gòu)筑一層非導(dǎo)電層,這個(gè)時(shí)候,只有后2種模式發(fā)生作用。

      4 等離子體光催化劑

      通過貴金屬和半導(dǎo)體形成的肖特基結(jié),貴金屬的局域表面等LSPR在可見光區(qū)域具有較強(qiáng)的吸收、增強(qiáng)的電磁場(chǎng)、直接熱電子注入等特點(diǎn),可以有效提高光解水性能[31-36]。下面介紹幾類主要貴金屬基催化劑在光分解水中的應(yīng)用。

      4.1 Au等離子體光催化劑

      Au具有較強(qiáng)的等離子體共振效應(yīng)(可以拓寬光譜響應(yīng)到可見光甚至紅外光)和較大的功函數(shù)(5.1~5.3 eV),相比于易氧化的金屬Ag,Au具有相對(duì)較好的穩(wěn)定性和光解水性能。Au納米粒子與半導(dǎo)體光復(fù)合催化劑在光解水制氫方面應(yīng)用引起學(xué)者們的極大研究興趣[25-29]。

      Pu等[26]首先通過水熱法在FTO導(dǎo)電玻璃表面生長(zhǎng)TiO2納米棒陣列,隨后將Au納米棒和納米球形粒子分別沉積到TiO2納米棒表面形成AuNP-TiO2和AuNR-TiO2這2種復(fù)合結(jié)構(gòu),測(cè)試了其光學(xué)性質(zhì)和光解水性能。結(jié)果顯示,它們分別在波長(zhǎng)550、710 nm處有良好的光吸收特性,進(jìn)而表現(xiàn)出良好的可見光和可見-近紅外光解水性能。進(jìn)一步將Au納米棒和納米球形粒子同時(shí)沉積到TiO2納米棒表面AuNP-NR-TiO2復(fù)合結(jié)構(gòu),可以實(shí)現(xiàn)全光譜吸收,其光解水性能進(jìn)一步提高?;谙冗M(jìn)的光譜表征和提高的性能,作者提出在可見光甚至近紅外光的輻照作用下,Au納米結(jié)構(gòu)產(chǎn)生強(qiáng)的等離子共振,產(chǎn)生高能熱電子越過肖特基勢(shì)壘遷移到TiO2的導(dǎo)帶并隨后通過TiO2遷移到FTO電極,實(shí)現(xiàn)電荷的高分離,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)光譜吸收和高電荷分離效率及其提高的光解水性能。

      Rosseler等[30]通過浸漬法將Au納米顆粒負(fù)載到P25納米顆粒表面,研究了Au含量對(duì)光解水性能的影響,并選用Pt作為參比對(duì)象,結(jié)果顯示負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.3%的Au具有最好光解水活性。Au主要扮演助催化劑的角色。Au納米顆粒的負(fù)載不僅抑制了光生電子空穴對(duì)復(fù)合,而且質(zhì)子的光催化還原反應(yīng)提供了活性位點(diǎn)。Au納米顆粒過量會(huì)降低P25對(duì)光的吸收,過低會(huì)降低電荷分離效率和活性位點(diǎn),這均對(duì)光解水不利。

      類似的高能熱電子注入的方法同樣被用于提高Fe2O3光電極的光電電流及其光解水性能,取得了較好的效果[29]。這種方式需要兩者緊密接觸,但是,Thomann等[31]在Au與Fe2O3之間引入一層非導(dǎo)電層,將具有核殼結(jié)構(gòu)的Au@SiO2負(fù)載在Fe2O3表面,也就是說不直接接觸,同樣獲得較好的水分解效率,其原因是等離子共振誘導(dǎo)能量轉(zhuǎn)移所導(dǎo)致。

      這里有一點(diǎn)必須引起注意,Au與n型TiO2復(fù)合通常會(huì)在Au與TiO2之間形成肖特基勢(shì)壘。正如前面所闡述,肖特基勢(shì)壘有助于電子往貴金屬遷移,這恰恰與熱電子注入方向相反,不僅不會(huì)提高熱電子的利用率,還會(huì)帶來負(fù)面效應(yīng)。對(duì)此,Tanaka等[32]設(shè)計(jì)并制備了Au-TiO2-NiOx的復(fù)合結(jié)構(gòu)。

      Au通過LPSR效應(yīng)吸收可見光產(chǎn)生高能熱電子,并注入到TiO2的導(dǎo)帶,隨后通過助催化劑NiOx將電荷轉(zhuǎn)移至表面發(fā)生反應(yīng)。通過這樣的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),大大提高熱電子的利用率,極大地提高了光解水性能。這里同時(shí)利用肖特基結(jié)與等離子共振的協(xié)同效應(yīng),為設(shè)計(jì)高效光譜吸收催化材料提供很好思路。

      此外還可以調(diào)控Au的結(jié)構(gòu),如構(gòu)建合金粒子(Au-Cu)調(diào)控電子結(jié)構(gòu)改善光吸收特性來優(yōu)化等離子共振效應(yīng)帶來的相關(guān)作用,實(shí)現(xiàn)光解水性能的優(yōu)化[33-34]。

      4.2 Ag等離子體光催化劑

      相比于Au和Cu的波長(zhǎng),Ag的光譜范圍可在300~1 200 nm調(diào)節(jié),在可見光區(qū)域具有優(yōu)異的局域表面等離子共振特性[28,35-39],但Ag具有毒性、易氧化等缺點(diǎn),這限制了其應(yīng)用范圍。Ag-TiO2、Ag-ZnO、Ag-Au-TiO2等復(fù)合催化劑被開發(fā)用來提高光解水性能。其性能提高的原因與Au體系的復(fù)合催化劑原理基本一致:一方面金屬Ag與半導(dǎo)體接觸形成了肖特基結(jié),另一方面通過LSPR作用。

      有一點(diǎn)值得注意,Ag等離子共振波長(zhǎng)與TiO2等寬禁帶半導(dǎo)體的光吸收具有部分重疊,通過共振可以增強(qiáng)本體半導(dǎo)體的光吸收,進(jìn)而提高光解水性能,這個(gè)性質(zhì)Au和Cu是不具備的。

      4.3 Ag系化合物等離子體光催化劑

      Ag系化合物具有很高的感光度,常被用作感光材料,但因其遇光不穩(wěn)定的特性,很少被注意到可用作光催化劑。

      Wang等[40]和Yi等[41]在銀化合物等離子體光催化劑方面做了開創(chuàng)性研究工作。2008年,Wang等[40]首次利用離子交換和光還原法制備了Ag@AgCl表面等離子體光催化材料并應(yīng)用于光催化領(lǐng)域,隨后多種銀系鹵化物被制備出來用于光催化和光解水領(lǐng)域[42-45]。他們普遍認(rèn)為,Ag納米顆粒的表面等離子體共振效應(yīng)造成銀系鹵化物在可見光區(qū)域表現(xiàn)出優(yōu)異的光吸收性質(zhì),為光解水制氫開發(fā)了一條實(shí)現(xiàn)寬譜可見光吸收、高效電荷分離及其提高光催化活性的新思路。其機(jī)制是光生電子將Ag離子還原為Ag原子,并原位沉積于鹵化銀表面。

      隨后Yi等[41]發(fā)現(xiàn)正交相的Ag3PO4在可見光輻照下具有高效光解水產(chǎn)氧性能。這促使人們把目光頭聚焦到銀化合物等離子體光催化劑上。對(duì)其結(jié)構(gòu)和形貌的調(diào)控、復(fù)合到其他半導(dǎo)體、開發(fā)新的體系如AgBr、AgI等被報(bào)道具有較好的可見光分解水性能[42-45]。

      4.4 其他體系等離子體光催化劑

      貴金屬Au和Ag是目前等離子體光催化劑研究的主要材料,但是其稀缺性和高成本限制了其發(fā)展,開發(fā)具有等離子共振效應(yīng)的新材料變得很有必要。

      Cu和Al納米結(jié)構(gòu)逐漸走入人們的研究視野[46-50]。美國(guó)佛羅里達(dá)大學(xué)Yang等[51]先通過陽極氧化法制備了TiO2納米管陣列,隨后利用電子束蒸鍍技術(shù)在其表面沉積一層厚度約10~30 nm的Al薄膜,該結(jié)構(gòu)的光解水性能極大提高。通過光譜表征和性能分析,證實(shí)Al的等離子共振效應(yīng)增強(qiáng)電磁場(chǎng)和產(chǎn)生的高能熱電子是性能提高的主要原因,而且表面薄層Al2O3可阻止金屬Al的進(jìn)一步氧化,有利于提高該復(fù)合結(jié)構(gòu)催化劑的穩(wěn)定性。Lou等[46]選擇Cu納米結(jié)構(gòu)作為等離子體源,制備了Cu@Cu2O-ZnO復(fù)合異質(zhì)結(jié)構(gòu),同樣具有較好的光解水性能。

      此外Cu2-xS、MoS2和WO3-x等材料被發(fā)現(xiàn)也具有強(qiáng)烈的等離子共振效應(yīng),但目前用于光解水或光催化的相關(guān)報(bào)道仍然較少[52-54]。

      5 總結(jié)

      本文中介紹了光解水的工作原理、肖特基結(jié)的特點(diǎn)、等離子共振的基本原理與作用機(jī)制,綜述了近年來貴金屬基光催化劑的研究進(jìn)展。一方面貴金屬的功函較大,與半導(dǎo)體接觸后,形成肖特基結(jié),有效促進(jìn)光生電荷的分離,提高光催化效率;另一方面其具有等離子體共振效應(yīng),可有效提高入射光的吸收,拓寬光譜響應(yīng)范圍,促進(jìn)電荷載體的激發(fā),在光解水應(yīng)用方面表現(xiàn)出巨大的發(fā)展前景。

      仍有一些問題需關(guān)注和進(jìn)一步解決。

      1)貴金屬的價(jià)格較高,地球上儲(chǔ)量較少,一方面需減少其用量,如合金化、構(gòu)建復(fù)合結(jié)構(gòu),另一方亟需開發(fā)新的廉價(jià)的替代等離子體材料。

      2)大部分熱電子未能被較好利用,需要開發(fā)操縱其遷移的新策略。

      3)等離子共振在光解水的作用機(jī)制還不是很明確,雖然先進(jìn)的表征技術(shù)已可給出一些信息,但是捕捉其電荷的遷移過程十分困難,亟需開發(fā)新的原位光譜技術(shù)。

      隨著貴金屬基半導(dǎo)體光催化體系的深入研究和了解,精度更高、更先進(jìn)的光譜技術(shù)的出現(xiàn),結(jié)合理論計(jì)算,相信貴金屬光解水使用過程中這些問題會(huì)逐步得到解決,將扮演更為重要的角色并發(fā)揮更大作用。

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