何媛 黃揚(yáng)明 王瑤 趙悅婷 李小斌 張鳳俠 徐磊 彭軍倉(cāng) 閔順耕

摘?要?分別采用近紅外光譜（NIRS）和氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用（GC-MS）法分析了3種不同類型煙用爆珠。收集了清甜型、蜜甜型和薄荷型3種類型煙用爆珠的不同批次共27個(gè)樣品，采集其NIRS譜圖，通過(guò)光譜數(shù)據(jù)分析結(jié)合簇類獨(dú)立軟模式法（Soft independent modeling of class analogy，SIMCA）對(duì)3種煙用爆珠樣品建立了分類模型，采用線性判別分析法（Linear discriminant analysis，LDA）對(duì)同一類型不同批次的煙用爆珠進(jìn)行質(zhì)量一致性評(píng)價(jià)，同時(shí)采用GC-MS法對(duì)3種類型煙用爆珠內(nèi)含物中揮發(fā)性及半揮發(fā)性成分進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，煙用爆珠香型不同，其內(nèi)含物揮發(fā)性及半揮發(fā)性成分差別較大;NIRS技術(shù)可以有效判別不同顏色壁材的爆珠;建立的SIMCA模型可區(qū)分3種類型煙用爆珠，且清甜型、蜜甜型和薄荷型煙用爆珠不同批次樣品的區(qū)分準(zhǔn)確度均在90%以上，建立的LDA模型可很好地區(qū)分3種類型不同批次的煙用爆珠。

關(guān)鍵詞?近紅外光譜法; 氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法; 煙用爆珠; 簇類獨(dú)立軟模式法; 線性判別分析法

1?引 言

煙用爆珠是嵌在卷煙濾嘴中的一?；蚨嗔４嘈阅z囊，膠囊中包裹了特色香精香料及適量溶劑液體，能夠延緩揮發(fā)性香味物質(zhì)的自然損失，實(shí)現(xiàn)卷煙抽吸過(guò)程中特色香味物質(zhì)人為可控釋放[1]。隨著爆珠卷煙銷量的增長(zhǎng)[2～4]，對(duì)煙用爆珠的研究日益增多。目前，煙用爆珠質(zhì)量的評(píng)價(jià)除了物理指標(biāo)，如爆珠直徑、膠皮厚度、破碎壓力及外觀評(píng)價(jià)[5，6]外，對(duì)于煙用爆珠內(nèi)在質(zhì)量分析和控制的研究報(bào)道越來(lái)越多。本研究組曾采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用（GC-MS）指紋圖譜對(duì)爆珠內(nèi)含物質(zhì)量穩(wěn)定性進(jìn)行了分析評(píng)價(jià)[7];文獻(xiàn)[8，9]采用紫外-可見(jiàn)吸收光譜技術(shù)對(duì)煙用爆珠內(nèi)液質(zhì)量穩(wěn)定性進(jìn)行了研究。GC-MS法雖然能夠獲取煙用爆珠內(nèi)含物中揮發(fā)性及半揮發(fā)性化學(xué)成分信息，結(jié)合指紋圖譜能夠分析煙用爆珠的質(zhì)量穩(wěn)定性，但其前處理及分析費(fèi)時(shí)費(fèi)力，對(duì)樣品具有破壞性。紫外-可見(jiàn)吸收光譜技術(shù)能夠快速判別煙用爆珠內(nèi)液質(zhì)量穩(wěn)定性，但在前處理時(shí)也需破壞樣品。因此，建立一種快速、無(wú)損的煙用爆珠判別方法具有重要意義。

近紅外光譜技術(shù)（Near-infrared spectroscopy，NIRS）具有操作簡(jiǎn)單、快速、無(wú)損等特點(diǎn)[10，11]，結(jié)合化學(xué)計(jì)量學(xué)方法在化工、食品、農(nóng)業(yè)和生物學(xué)等領(lǐng)域廣泛應(yīng)用[12～14]，適用于樣品組分的快速定量分析[15]，還能夠利用光譜所反映的組成和結(jié)構(gòu)信息進(jìn)行定性識(shí)別[16]。簇類獨(dú)立軟模式法（Soft independent modeling of class analogy，SIMCA）是一種基于主成分分析（Principal component analysis，PCA）基礎(chǔ)上的有監(jiān)督模式識(shí)別方法，其基本思想是先根據(jù)主成分分析分別對(duì)每類樣本建立相應(yīng)的分類模型，獲得每類樣本的空間分布，再利用這些模型對(duì)未知樣本進(jìn)行識(shí)別判定[17]。線性判別分析（Linear discriminant analysis，LDA）是一種有監(jiān)督模式識(shí)別算法，通過(guò)最大化類間方差和最小化類內(nèi)方差，確定線性判別函數(shù)，是一種有效的特征提取和降維技術(shù)[18]。近年來(lái)，NIRS結(jié)合SIMCA方法已被成功應(yīng)用于區(qū)分不同類別的玉米[19]、咖啡豆[20]。Liu等[21]采用NIRS結(jié)合LDA方法進(jìn)行建模，能夠快速、準(zhǔn)確地對(duì)不同產(chǎn)地葡萄酒進(jìn)行分類。Zhang等[22]采用NIRS法結(jié)合支持向量機(jī)對(duì)煙草常規(guī)化學(xué)成分如總糖、還原糖、煙堿及總氮進(jìn)行了快速、準(zhǔn)確的定量分析。Jing等[23]將NIRS法與多區(qū)組偏最小二乘法結(jié)合，測(cè)定了煙草薄片中的煙堿和糖含量。杜文等[24]研究了基于煙葉的NIRS數(shù)據(jù)通過(guò)SIMCA識(shí)別不同產(chǎn)地、等級(jí)、品種煙葉的方法，且識(shí)別準(zhǔn)確率高。張峰等[25]建立了一種基于NIRS信息的SIMCA輔助卷煙配方的方法。彭軍倉(cāng)等[26]采用NIRS法結(jié)合規(guī)則深度分類器對(duì)煙用香精香料樣品進(jìn)行了分類判別。然而，目前利用NIRS技術(shù)分析煙用爆珠的研究尚未見(jiàn)文獻(xiàn)報(bào)道。

本研究采用NIRS法結(jié)合SIMCA建立了快速判別不同類型煙用爆珠的模型，LDA模型可將3種類型不同批次的煙用爆珠有效分開(kāi); 同時(shí)，采用GC-MS法對(duì)3種類型煙用爆珠內(nèi)含物中揮發(fā)性及半揮發(fā)性化學(xué)成分進(jìn)行定性分析。本研究對(duì)煙用爆珠類別快速判定及質(zhì)量穩(wěn)定性研究進(jìn)行了初步探索，為煙用爆珠類別判別分析提供了一種簡(jiǎn)便、快速、準(zhǔn)確的分析方法。

2?實(shí)驗(yàn)部分

2.1?儀器與試劑

7890B-5977A氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀、HP-5MS毛細(xì)管柱（30 m×0.32 mm，0.25 μm）（美國(guó)Agilent公司）;KQ-700DB數(shù)控超聲萃取儀（昆山市超聲儀器有限公司）;HY-8型振蕩儀（常州國(guó)華電器有限公司）;有機(jī)相針頭濾膜（0.45 μm，天津市津騰實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司）;MPA傅立葉變換近紅外光譜儀（Bruker公司）。

清甜型、蜜甜型和薄荷型3種煙用爆珠樣品不同批次共計(jì)27個(gè)樣品，由廣州興葉生物科技有限公司生產(chǎn)，均為球狀，顆粒直徑3.5～4.0 mm，爆珠中的內(nèi)含物為液體狀，通常每支卷煙的過(guò)濾嘴會(huì)放置1～2粒爆珠。

正己烷（色譜純，≥95%，美國(guó)Sigma-Aldrich公司）;正十七烷（99%，比利時(shí)Acros公司）;無(wú)水乙醇（分析純，≥99.7%，北京化工廠）。

2.2?GC-MS分析

參照文獻(xiàn)[7]的方法，將煙用爆珠破碎后取內(nèi)含物，采用正己烷振蕩萃取內(nèi)含物成分，以GC-MS方法分別對(duì)清甜型、蜜甜型和薄荷型3類煙用爆珠內(nèi)含物的揮發(fā)性及半揮發(fā)性成分進(jìn)行分析，通過(guò)檢索NIST14標(biāo)準(zhǔn)譜庫(kù)進(jìn)行匹配度比對(duì)及定性分析。

2.3?NIR分析

2.3.1?光譜采集?在室溫下，采集煙用爆珠樣品的NIRS。爆珠放置一層，在此上方添加金屬蓋，用于反射近紅外光。光譜采集范圍：12000～4000 cm1;光譜分辨率：16 cm1;掃描次數(shù)：64次。通過(guò)樣品杯旋轉(zhuǎn)，一個(gè)樣品掃描5～6點(diǎn)，獲得此樣品5或6張光譜。由于批次數(shù)量有限，在不同天重復(fù)采集每批次爆珠產(chǎn)品3次。在收集光譜數(shù)據(jù)的過(guò)程中，樣品杯與金屬蓋在樣品測(cè)試之前用無(wú)水乙醇擦拭。最終共收集416張光譜，其中，清甜型6批次92張光譜;蜜甜型14批次212張光譜;薄荷型7批次112張光譜。

2.3.2?光譜數(shù)據(jù)預(yù)處理?針對(duì)固體樣品，本研究采用5種預(yù)處理方法：歸一化（Normalization）、均值中心化（Mean centering）、標(biāo)準(zhǔn)化（Auto-scaling）、多元散射校正（Multiplicative scatter correction，MSC）和標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變量變換（Standard normal variate transformation，SNV）。歸一化常被用于校正由微小光程差異引起的光譜變換;均值中心化是被使用非常普遍的預(yù)處理方法;標(biāo)準(zhǔn)化特別適用于樣品間差異很小的情況。MSC首先分離光譜中的物理光散射信息和化學(xué)光吸收信息，然后消除不同光譜之間的物理散射信息差異，盡量使所有樣品中的光譜校正信息在同一水平上[27]。MSC主要是為了消除顆粒分布不均及顆粒大小產(chǎn)生的散射影響，在固體漫反射和漿狀物透射光譜中應(yīng)用較多。SNV認(rèn)為每張光譜中各波長(zhǎng)點(diǎn)的吸光度值應(yīng)滿足一定的分布，如正態(tài)分布。通過(guò)該假設(shè)對(duì)每張光譜進(jìn)行校正，可有效降低固體顆粒大小以及儀器狀態(tài)對(duì)紅外譜圖的影響[28]。通過(guò)比較光譜數(shù)據(jù)不同處理方法后建立的模型預(yù)測(cè)識(shí)別準(zhǔn)確度，選出最優(yōu)的光譜數(shù)據(jù)處理方法。

2.3.3?模式識(shí)別算法與模型性能評(píng)價(jià)指標(biāo)?采用SIMCA算法對(duì)3種煙用爆珠建立類型判別模型;采用LDA算法對(duì)同一類型不同批次的爆珠質(zhì)量一致性進(jìn)行評(píng)價(jià)。LDA屬于有監(jiān)督的模式識(shí)別方法，分別計(jì)算類內(nèi)和類間的協(xié)方差矩陣。對(duì)于未知類別樣品光譜，需計(jì)算其與每類均值的距離平方，然后將其判定到距離最小的類型中，本研究采用的是馬氏距離。

計(jì)算校正模型的識(shí)別率和誤判率，利用二者判斷分類器的好壞。識(shí)別率是識(shí)別自身樣本個(gè)數(shù)與預(yù)測(cè)樣本總個(gè)數(shù)的比值; 誤判率是誤判其它類的樣本個(gè)數(shù)與其它類樣本參與識(shí)別個(gè)數(shù)的比值。通常，識(shí)別率數(shù)值越大越好，誤判率數(shù)值則越小越好。

其中，A為識(shí)別率，S為識(shí)別自身樣本個(gè)數(shù)，TS為預(yù)測(cè)樣本總個(gè)數(shù)，E為誤判率，W為誤判其它類的樣本個(gè)數(shù)，TW為其它類樣本參與識(shí)別總個(gè)數(shù)。

3?結(jié)果與討論

3.1?3種類型煙用爆珠GC/MS分析

圖1為清甜型煙用爆珠內(nèi)含物GC-MS總離子流圖，采用NIST14標(biāo)準(zhǔn)譜庫(kù)對(duì)圖1中色譜峰進(jìn)行匹配度比對(duì)及定性分析，結(jié)果如表1所示，共鑒定出10種化合物：醇類1種，酮類4種，酯類2種，酚類1種，醛類2種。其中，特征香味成分有乙基麥芽酚、香蘭素和乙基香蘭素。添加乙基麥芽酚不僅可提升香味，還起到增甜作用;香蘭素俗稱香草醛，具有強(qiáng)烈又獨(dú)特的香莢蘭豆香氣，且香氣穩(wěn)定;乙基香蘭素具有類似香莢蘭豆香氣，其香氣是香蘭素的3～4倍，且留香持久。

蜜甜型及薄荷型煙用爆珠內(nèi)含物GC-MS總離子流圖、定性分析數(shù)據(jù)請(qǐng)見(jiàn)電子版文后支持信息圖S1～2及表S1～2。在蜜甜型煙用爆珠內(nèi)含物中共鑒定出17種化學(xué)成分：醇類2種，酮類1種，酯類7種，烯烴類5種，醛類1種，其它類1種。特征香味成分有己酸乙酯、2，6-二甲基-5-庚烯醛與L-薄荷醇，都可起到增香作用。薄荷型煙用爆珠內(nèi)含物共鑒定出26種化學(xué)成分：醇類4種，酮類5種，酯類9種，烯烴類有7種，其它類有1種。在這些化學(xué)成分中，以L-薄荷醇的含量最高，是薄荷型爆珠主要的特征香味成分。

采用GC-MS分析3種煙用爆珠內(nèi)含物的揮發(fā)性及半揮發(fā)性成分，由定性分析結(jié)果可知，3種煙用爆珠香型不同，其內(nèi)含物中的揮發(fā)性及半揮發(fā)性成分、特征香味成分差別很大。

3.2?3種類型煙用爆珠近紅外光譜數(shù)據(jù)分析

采用Unscrambler X10.3軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)預(yù)處理和建模，對(duì)3種類型煙用爆珠的不同批次27個(gè)樣品的416張光譜進(jìn)行分析。原始光譜數(shù)據(jù)和分別進(jìn)行歸一化、均值中心化、標(biāo)準(zhǔn)化、MSC、SNV預(yù)處理后的數(shù)據(jù)進(jìn)行建模，每類選出20%的樣品光譜（清甜型19個(gè)，蜜甜型43個(gè)，薄荷型23個(gè)）用于外部預(yù)測(cè)，對(duì)所建模型進(jìn)行驗(yàn)證。

3.2.1?SIMCA分類模型?SIMCA又稱相似分析法，是建立在主成分分析基礎(chǔ)上的一種有監(jiān)督模式識(shí)別方法，該算法的基本思路是對(duì)訓(xùn)練集中每類樣本的光譜矩陣分別進(jìn)行主成分分析，建立每類的主成分分析模型，在此基礎(chǔ)上對(duì)未知樣本進(jìn)行類別歸屬[29]。結(jié)合不同光譜預(yù)處理方法，采用SIMCA方法（5個(gè)主成分，90%置信度）分別對(duì)3種類型煙用爆珠進(jìn)行建模。

表2為原始光譜數(shù)據(jù)和經(jīng)5種預(yù)處理方法后的光譜數(shù)據(jù)的SIMCA建模分類效果。相對(duì)其余光譜預(yù)處理，MSC、SNV的模型分類效果顯著提高，識(shí)別率均超過(guò)90%，3種類型煙用爆珠可被有效分開(kāi)，同時(shí)SIMCA所建立的模型不存在誤判現(xiàn)象;相對(duì)MSC與SNV而言，原始光譜直接建模，其分類器性能差，清甜型、蜜甜型識(shí)別率均較低，并存在誤判的現(xiàn)象，與光譜經(jīng)過(guò)MSC與SNV處理所建的分類器有明顯差距;歸一化、均值中心化、標(biāo)準(zhǔn)化處理后的模型效果未得到明顯改善，說(shuō)明這3種預(yù)處理方法并不適用于本研究體系。事實(shí)上，MSC與SNV的目的基本相同，主要是為了消除固體顆粒分布不均勻及顆粒大小產(chǎn)生的散射影響。二者分類器潛力基本相近，很有可能消除了散射光對(duì)光譜數(shù)據(jù)的影響。

值得注意的是，本研究所用的蜜甜型爆珠壁材為黃色，清甜型、薄荷型爆珠壁材為綠色，采用近紅外光譜法結(jié)合SIMCA算法可將3種類型煙用爆珠在一定程度上成功分開(kāi)，說(shuō)明NIRS結(jié)合數(shù)據(jù)處理可有效判別不同顏色壁材的爆珠。

用預(yù)測(cè)集對(duì)建立的SIMCA模型進(jìn)行性能測(cè)試，分類結(jié)果見(jiàn)表3，MSC、SNV光譜數(shù)據(jù)預(yù)處理的驗(yàn)證效果良好，對(duì)3種類型煙用爆珠的識(shí)別率均在90%以上;MSC與SNV的結(jié)果相近，與訓(xùn)練集的行為基本一致，很有可能消除了散射光的影響。MSC與SNV分類器的分類結(jié)果表明，所建立的SIMCA模型具有較高的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確度和預(yù)測(cè)穩(wěn)定性。

圖2A與圖2B分別為煙用爆珠未經(jīng)處理和SNV處理的NIRS數(shù)據(jù)圖。由圖2可見(jiàn)，光譜SNV處理可以明顯地消除基線漂移的影響。

3.2.2?煙用爆珠質(zhì)量一致性評(píng)價(jià)?采用LDA算法（PCA聯(lián)用馬氏距離，選取5個(gè)主成分）對(duì)同一類型不同批次的煙用爆珠進(jìn)行質(zhì)量一致性評(píng)價(jià)。

表4為原始及預(yù)處理之后光譜數(shù)據(jù)LDA模型的訓(xùn)練集識(shí)別準(zhǔn)確度，5種預(yù)處理方法和無(wú)預(yù)處理的光譜數(shù)據(jù)的LDA模型分類效果均很好，都基本接近100%。3種類型煙用爆珠的不同批次均能被很好地分開(kāi)。不同光譜預(yù)處理的LDA模型需用外部檢驗(yàn)的方法，以尋求最佳的分類器。所建立的各個(gè)LDA模型通過(guò)預(yù)測(cè)集進(jìn)行性能測(cè)驗(yàn)。

表5為預(yù)測(cè)外部樣本批次歸屬的準(zhǔn)確度，所有LDA模型的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確度均很好，其中，MSC的分類結(jié)果略優(yōu)，對(duì)3種類型煙用爆珠類內(nèi)不同批次均能很好地分開(kāi)。

本研究采用GC/MS方法可獲取3種煙用爆珠內(nèi)含物的化學(xué)成分，說(shuō)明3種煙用爆珠香型不同，其內(nèi)含物揮發(fā)性及半揮發(fā)性成分不同，每種香型煙用爆珠中特征香味成分差異很大。近紅外光譜結(jié)合SIMCA建?？煽焖?、準(zhǔn)確地判別不同香型的爆珠。采用GC/MS方法對(duì)3種煙用爆珠內(nèi)含物成分測(cè)定結(jié)果進(jìn)一步說(shuō)明，NIRS能夠準(zhǔn)確判別不同香型的爆珠。

4?結(jié) 論

分別采用NIRS技術(shù)和GC-MS法分析3種類型煙用爆珠。GC-MS方法對(duì)3種類型煙用爆珠內(nèi)含物揮發(fā)性及半揮發(fā)性成分進(jìn)行定性分析，NIRS法結(jié)合SIMCA模式識(shí)別算法對(duì)3種煙用爆珠樣品建立了分類模型，LDA算法對(duì)同一類型不同批次的煙用爆珠進(jìn)行質(zhì)量一致性評(píng)價(jià)。結(jié)果表明，3種煙用爆珠香型不同，其內(nèi)含物揮發(fā)性及半揮發(fā)性成分差別較大;采用NIRS技術(shù)可以有效判別不同顏色壁材的爆珠，建立的SIMCA模型可將3種類型煙用爆珠有效分開(kāi);蜜甜型、清甜型和薄荷型煙用爆珠不同批次樣品的準(zhǔn)確度分別為97.67%、100%和100%，所建立的LDA模型對(duì)3種類型煙用爆珠的不同批次均能很好地分開(kāi);光譜預(yù)處理方法顯著影響所建立SIMCA模型的性能。NIRS技術(shù)操作簡(jiǎn)單，為煙用爆珠不同類型分類、質(zhì)量一致性評(píng)價(jià)提供了一種新穎、快速、無(wú)損、識(shí)別準(zhǔn)確度高的分析方法。

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