王 鈺，劉 航，馮立強(qiáng)

泵浦光強(qiáng)度對(duì)D2+諧波輻射效率的影響

王 鈺1，劉 航1，馮立強(qiáng)2

（1.遼寧工業(yè)大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，遼寧 錦州 121001；2.遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院，遼寧 錦州 121001）

通過數(shù)值求解薛定諤方程的方法，理論研究了泵浦光強(qiáng)度對(duì)D2+諧波輻射效率的影響。結(jié)果表明，在低泵浦光強(qiáng)驅(qū)動(dòng)下，D2+諧波輻射效率會(huì)隨著泵浦-探測(cè)激光延遲時(shí)間增大而減小。在高泵浦光強(qiáng)驅(qū)動(dòng)下，雖然D2+諧波輻射效率依然會(huì)隨著泵浦-探測(cè)激光延遲時(shí)間的增大而減小，但是不同延遲時(shí)間下的諧波輻射效率差明顯小于低泵浦光強(qiáng)下的結(jié)果。通過分析電離幾率和諧波輻射時(shí)頻圖給出了諧波輻射效率變化的原因。

高次諧波；諧波輻射效率；泵浦-探測(cè)激光；D2+分子

隨著激光技術(shù)的發(fā)展，激光與原子、分子、晶體的相互作用成為了一項(xiàng)非常有趣的研究方向，并且吸引了很多研究學(xué)者的目光[1-2]。在激光驅(qū)動(dòng)下，研究人員可以觀測(cè)到原子、分子中電子的超快運(yùn)動(dòng)過程，并對(duì)這一過程進(jìn)行調(diào)控。

高次諧波作為其中最重要的一個(gè)非線性光學(xué)過程更是被廣泛研究。主要應(yīng)用體現(xiàn)在產(chǎn)生阿秒量級(jí)的激光脈沖。目前，高次諧波的輻射過程可由“隧道電離、激光驅(qū)動(dòng)加速以及電子母核回碰”三步模型[3]來解釋。當(dāng)電子與母核回碰發(fā)生時(shí)會(huì)輻射出光子能量為基頻場(chǎng)整數(shù)倍的高階諧波?；谏鲜隼碚摚藗兲岢隽嗽S多方案來獲得阿秒量級(jí)的單個(gè)脈沖，例如少周期場(chǎng)方案[4]、組合場(chǎng)波形調(diào)控方案[5-6]、啁啾調(diào)頻方案[7]、極化門方案[8]、共振電離諧波增強(qiáng)方案[9]，以及納米結(jié)構(gòu)下非均勻場(chǎng)調(diào)控方案[10]。在上述方案的報(bào)道中，可以獲得少于10 as的孤立阿秒脈沖。但是，由于過低的諧波輻射強(qiáng)度，上述報(bào)道中獲得阿秒脈沖的強(qiáng)度不高。這樣的脈沖幾乎很難在實(shí)際中有所應(yīng)用。

由此可見，諧波輻射效率在制備實(shí)際應(yīng)用的阿秒脈沖中起到了很重要的作用。但是，現(xiàn)有的報(bào)道多數(shù)都是集中在如何延伸諧波截止能量，對(duì)諧波輻射效率的研究很少。因此，本文在泵浦-探測(cè)激光條件下，研究了泵浦光強(qiáng)度對(duì)D2+分子諧波輻射效率的影響。并通過理論分析給出了諧波輻射效率改變的原因。

1 理論模型

外場(chǎng)下D2+的薛定諤方程可描述為[11]：

其中，E、i()(=1, 2)和分別為激光振幅、高斯包絡(luò)和激光頻率；delay為2束激光延遲時(shí)間。

通過傅里葉變化可得高次諧波譜圖為：

其中：

為偶極加速度。

2 結(jié)果與討論

圖1給出了D2+在不同泵浦光強(qiáng)下諧波輻射光譜。泵浦光為10 fs-800 nm，光強(qiáng)分別為pump= 0.5×1014W/cm2和pump=2.0×1014W/cm2。探測(cè)激光為10 fs-800 nm，光強(qiáng)為probe=1.0×1014W/cm2。本文所指諧波輻射效率為諧波截止附近最后20階諧波強(qiáng)度的平均值。由圖1可知，在低泵浦光強(qiáng)下[圖1(a)]，D2+諧波輻射效率會(huì)隨著泵浦-探測(cè)激光延遲時(shí)間增大而呈明顯減小趨勢(shì)。在高泵浦光強(qiáng)下[圖1(b)]，雖然D2+諧波輻射效率依然隨泵浦-探測(cè)激光延遲時(shí)間增大而減小，但不同延遲時(shí)間下諧波輻射效率差非常小。換句話說，諧波輻射效率幾乎與延遲時(shí)間無關(guān)，這非常有利于實(shí)驗(yàn)上產(chǎn)生高強(qiáng)度阿秒脈沖。

(a)Ipump= 0.5×1014 W/cm2；(b)Ipump= 2.0×1014 W/cm2

在只考慮單個(gè)原子、分子輻射高次諧波的過程中，諧波輻射效率與電離幾率呈正比。因此，為了解釋圖1中D2+諧波輻射效率的變化，圖2和圖3分別給出了不同泵浦光強(qiáng)下的激光波形以及在該波形下D2+電離幾率和諧波輻射時(shí)頻分析[12]。在低泵浦光強(qiáng)下(圖2)，當(dāng)delay=0時(shí)，D2+在<5時(shí)幾乎未發(fā)生電離，其電離幾率很小[見圖2(a)]；當(dāng)>5時(shí)電離幾率開始增大，這導(dǎo)致諧波輻射能量峰在>5時(shí)具有較明顯的增強(qiáng)效果。觀察圖2(b)還可知，高階諧波發(fā)生在4<<6區(qū)域。也就是說，高階諧波出現(xiàn)在諧波輻射具有較明顯增強(qiáng)的區(qū)域(>5)，因此導(dǎo)致諧波輻射效率較高。當(dāng)delay=3.0時(shí)，電離幾率在>6時(shí)才開始增大，如圖2(c)所示。雖然在>6后，諧波輻射能量峰依然具有較高的輻射強(qiáng)度。但是高階諧波的輻射區(qū)域在4<<6。很明顯，其不在諧波輻射增強(qiáng)區(qū)域，因此導(dǎo)致在4<<6區(qū)域諧波輻射效率下降，如圖2(d)所示。這是圖1(a)中諧波輻射效率隨延遲時(shí)間增大而減小的原因。

(a)、(b) tdelay = 0；(c)、(d) tdelay =3.0T

在高泵浦光強(qiáng)下(圖3)，當(dāng)delay=0時(shí)，D2+電離幾率的增大發(fā)生在>4.5時(shí)，如圖3(a)所示。因此，在>4.5時(shí)，諧波輻射強(qiáng)度開始增強(qiáng)，如圖3(b)所示。并且，與圖2(b)分析一樣，高階諧波發(fā)生在4<<6區(qū)域，處在諧波強(qiáng)度增強(qiáng)區(qū)域(>5)，因此導(dǎo)致諧波輻射效率較高。當(dāng)delay=3.0時(shí)，電離幾率在>5開始增大，如圖2(c)所示。與低泵浦強(qiáng)度時(shí)比較可知，電離幾率增大的時(shí)間提前了。因此，在高泵浦光強(qiáng)下，當(dāng)delay=3.0時(shí)，高階諧波的輻射區(qū)域(4<<6)也在諧波輻射增強(qiáng)區(qū)域，如圖3(d)所示，因此導(dǎo)致諧波輻射也具有較高的強(qiáng)度。這是圖1(b)中不同延遲時(shí)間下諧波輻射效率變化不明顯的原因。但是delay=0時(shí)的電離幾率大于delay=3.0時(shí)的電離幾率。因此delay=0時(shí)的諧波輻射效率依然大于delay=3.0時(shí)的諧波輻射效率。

(a)和(b) tdelay = 0；(c)和(d) tdelay =3.0T

3 結(jié)論

在泵浦-探測(cè)激光條件下，研究了不同泵浦光強(qiáng)下，D2+分子諧波輻射效率隨泵浦-探測(cè)激光延遲時(shí)間的變化規(guī)律。并通過理論分析給出了諧波輻射效率改變的原因。

[1] Krausz F, Ivanov M. Attosecond physics[J]. Rev Mod Phys, 2009, 81(1): 163-234.

[2] 劉航, 劉輝, 馮立強(qiáng).H2+在空間非均勻場(chǎng)下的電離解離行為[J]. 遼寧工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào): 自然科學(xué)版, 2017, 37(1): 44-47.

[3] Corkum P B. Plasma perspective on strong field multiphoton ionization[J]. Phys Rev Lett, 1993, 71(13): 1994-1997.

[4]Feng L Q, Chu T S. Nuclear signatures on the molecular harmonic emission and the attosecond pulse generation[J]. J Chem Phys, 2012, 136(5): 054102.

[5]馮立強(qiáng). 利用高頻諧波場(chǎng)增強(qiáng)阿秒脈沖的強(qiáng)度[J]. 遼寧工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào): 自然科學(xué)版, 2016, 36(1): 60-66.

[6] 高麗, 李建, 朱愛軍, 等. 利用高振動(dòng)態(tài)H2+增強(qiáng)諧波及脈沖強(qiáng)度[J]. 遼寧工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào): 自然科學(xué)版, 2018, 38(2): 98-100.

[7] Feng L Q, Chu T S. Generation of an isolated sub-40-as pulse using two-color laser pulses: Combined chirp effects[J]. Phys Rev A, 2011, 84(5): 053853.

[8] 劉航, 劉輝, 馮立強(qiáng). 利用Ar+團(tuán)簇延伸高次諧波頻率及強(qiáng)度[J]. 遼寧工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào): 自然科學(xué)版, 2017, 37(5): 340-342.

[9] Feng L Q, Li Y, Feng A Y. Nano-plasmonic-pump-probe effect on the intensity enhancement of attosecond pulse from hydrogen molecular ion[J]. Laser Phys Lett, 2018, 15(11): 115301.

[10] Feng L Q.Molecular harmonic extension and enhancement from H2+ions in the presence of spatially inhomogeneous fields[J]. Phys Rev A, 2015, 92(5): 053832.

[11] 馮立強(qiáng). 核運(yùn)動(dòng)對(duì)H2+諧波輻射的影響[J]. 遼寧工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào): 自然科學(xué)版, 2017, 37(6): 355-357.

[12] Antoine P, Piraux B, Maquet A. Time profile of harmonics generated by a single atom in a strong electromagnetic field[J]. Phys Rev A, 1995, 51(3): R1750-R1753.

Effect of Pump Pulse Intensity on D2+Harmonic Efficiency

WANG Yu1, LIU Hang1, FENG Li-qiang2

（1. School of Chemical and Environmental Engineering, Liaoning University of Technology, Jinzhou 121001, China; 2. College of Science, Liaoning University of Technology, Jinzhou, 121001, China）

The effect of pump pulse intensity on harmonic efficiency of D2+is studied by numerically solving schr?dinger equation. The results show that, driven by low pump intensity, the harmonic efficiency of D2+decreases with the increase of delay time of pump-probe laser field. While, driven by high pump intensity, although the harmonic efficiency of D2+still decreases as delay time of pump-probe laser increases, the differences of harmonic efficiency under different delay times are obviously smaller than those under low pump intensity. By analyzing the ionization probability and the time-frequency of harmonic emission, the reasons behind the variation of harmonic efficiency are given.

high-order harmonic generation; harmonic efficiency; pump-probe pulse; D2+molecule

O562.4

A

1674-3261(2021)01-0068-03

10.15916/j.issn1674-3261.2021.01.015

2020-01-06

遼寧省教育廳基金項(xiàng)目(JJL201915405)

王鈺(1998-)，女，遼寧鐵嶺人，本科生。

劉航(1985-)，女，遼寧錦州人，副教授，博士。

責(zé)任編校：孫 林