磁振子宏觀效應以及熱擾動場對反磁化的影響*

李柱柏 魏磊 張震 段東偉 趙倩

1) (內(nèi)蒙古科技大學材料與冶金學院,包頭 014010)

2) (內(nèi)蒙古科技大學理學院,包頭 014010)

熱擾動導致的磁反轉(zhuǎn)是越過能量勢壘的不可逆反轉(zhuǎn),稱為熱助隧穿.本文研究Pr-Fe-B 磁體熱擾動導致的磁反轉(zhuǎn)弛豫現(xiàn)象,反轉(zhuǎn)磁矩與時間自然對數(shù)關(guān)系可表示為與能壘之間的關(guān)系,因此反磁化弛豫現(xiàn)象可用磁振子按能量的玻色統(tǒng)計分布率來解釋,是磁振子宏觀效應的體現(xiàn).反磁化不可逆過程的臨界尺寸為納米級,與理論磁疇壁尺寸接近,證實熱擾動反磁化經(jīng)過磁疇壁形核去釘扎過程.在實空間反磁化耦合體積增大能減小磁振子隧穿的反磁化概率,熱擾動場減小;熱擾動后效場測量值與熱擾動場計算值基本是一致的.溫度升高,熱擾動能量增大,由于耦合作用熱擾動后效場有所減小,但熱擾動后效場相對于矯頑力的作用增大.

1 引言

磁體反磁化是微觀磁矩反轉(zhuǎn)的宏觀體現(xiàn),除了外磁場,熱擾動也會推動磁體反磁化[1,2],即熱助隧穿[3].對于磁有序系統(tǒng),磁矩和自旋矢量熱運動稱為熱擾動.因為交換作用,磁矩熱擾動會帶動臨近磁矩進動,在溫度不太高的情況下,熱擾動可以理解為一系列自旋波組合[4].這和晶格格點振動產(chǎn)生的格波(聲子)類似,因此自旋波也稱為磁振子.盡管對反磁化過程有較多研究,但從微觀準粒子磁振子角度對反磁化過程探討很少,而且反磁化形核、釘扎、非一致反轉(zhuǎn)等過程一直是難以理清的概念[5,6].為降低磁反轉(zhuǎn)需要的能量,反磁化過程一般需要經(jīng)過反磁化疇形核[7,8].對于具有高矯頑力的永磁體,反磁化形核發(fā)生在磁晶各向異性場較低區(qū)域.當反磁化形核體積達到臨界時,才會突破釘扎發(fā)生不可逆位移和拓展[9].臨界形核體積大小反映了磁晶各向異性能、交換能和塞曼能之間的競爭和平衡[10,11],因此,推測反磁化臨界形核體積是理解反磁化過程的關(guān)鍵.本文對Pr-Fe-B 磁體熱激活反磁化進行分析,從磁振子這個微觀層面解釋不可逆反磁化臨界過程,研究臨界過程需要越過的體積,進一步深入理解反磁化形核和釘扎過程.而且,磁性能隨溫度上升而衰減對磁體熱穩(wěn)定性是不利的,熱擾動對熱穩(wěn)定性影響程度也是需要探討的問題[12].

2 實驗方法

本實驗制備Pr-Fe-B 磁體薄帶,并對Pr-Fe-B 薄帶進行磁性測試和分析,薄帶分子式按原子百分比為Pr13Fe81B6.先按分子式成分將稀土金屬Pr,Fe 和Fe-B 合金稱重配料,采用電弧熔煉成合金塊.將合金小塊放入底部有小孔的石英管中,然后感應熔煉成熔液后用氬氣吹到旋轉(zhuǎn)銅輥上制成薄帶,通過調(diào)整銅輥轉(zhuǎn)速使薄帶的反磁化曲線方形度和矯頑力最佳.薄帶厚度為1—2 mm,X 射線衍射證實薄帶主要為Pr2Fe14B 相納米晶結(jié)構(gòu).采用QD公司超導量子干涉儀振動磁強計(SQUID VSM)測量薄帶磁滯回線、回復曲線、熱激活反磁化曲線.磁性測量時所加磁場與薄帶長度方向平行,薄帶厚度與長度比約為零,因此樣品沿長度方向退磁因子幾乎為零、可忽略不計.

3 結(jié)果與討論

圖1(a)為薄帶在溫度300 K 測得的磁滯回線,矯頑力為19.4 kOe (1 Oe=103/(4π) A/m).快淬薄帶結(jié)構(gòu)各向同性,但反磁化曲線具有較好方形度,說明薄帶結(jié)構(gòu)均勻,晶粒之間有較好耦合作用,反磁化行為較為一致.為研究熱擾動對反磁化的影響,將磁體正向磁化飽和,然后分別加反向場15,18,20 kOe 并保持1200 s.如圖1(b)所示,在反磁化場保持不變的情況下,磁矩仍然會反轉(zhuǎn),但反磁化磁矩隨時間增加而逐漸減小.由于永磁體內(nèi)稟磁晶各向異性能,自旋磁矩矢量平行于易磁化軸能量最低,但熱運動會使自旋磁矩偏離易軸即平衡位置而擾動,這樣因為交換作用會引近鄰原子磁矩進動,從而產(chǎn)生自旋波,在物理上也稱為磁振子.在外場保持不變情況下,磁矩反轉(zhuǎn)源于磁矩熱擾動越過能量勢壘不可逆反磁化[13].如圖2(a)所示,反轉(zhuǎn)磁矩值與時間的自然對數(shù)呈線性關(guān)系,滿足公式M(t)=Slnt+const,M(t)為與時間t相關(guān)磁矩值,S為磁黏滯系數(shù),const 為常數(shù).由于反轉(zhuǎn)磁矩與時間自然對數(shù)呈線性關(guān)系,時間t可表示為自然指數(shù)函數(shù)形式,為弛豫時間τ=τ0exp[ΔEi/(kBT)]的倍數(shù).這里τ0為一預設(shè)指數(shù)因子,ΔEi為能量勢壘,kB為玻爾茲曼常數(shù),T為溫度.這是按能量勢壘ΔEi的玻爾茲曼系統(tǒng)分布?=?0exp[–ΔEi/(kBT)]結(jié)果,?0是τ0的倒數(shù),為一預設(shè)頻率[14].

按照上述分析,M(t)與時間t之間關(guān)系就體現(xiàn)為M(t)與能壘ΔEi之間的關(guān)系.從圖1 可以看出,從反向場17 kOe 到21 kOe 的反磁化曲線斜率是基本一致的,因此能壘ΔEi增大斜率是線性的,在反向場18 kOe 和20 kOe 的M(t)與時間自然對數(shù)關(guān)系,即M(t)與能壘ΔEi之間是線性關(guān)系.在反向場15 kOe,絕大部分晶粒磁矩處于正向,只有極少部分晶粒反磁化,ΔEi變化很小,可以認為ΔEi變化是線性的,所以在15 kOe 反向場的M(t)與時間自然對數(shù)也呈線性關(guān)系(見圖2(a)).在磁有序體系微觀上自旋磁矩熱運動可理解為磁振子的形式.磁振子為玻色子,按能量分布統(tǒng)計率應符合玻色統(tǒng)計率ff0{exp[?Ei/(kBT)]?1}?1,在高能態(tài)?Ei/(kBT)?1,可簡化成ff0exp[??Ei/(kBT)].根據(jù)上述統(tǒng)計分布律,隨能量升高磁振子數(shù)以指數(shù)形式減少.

圖1 (a) Pr-Fe-B 磁體薄帶在300 K 的磁滯回線(1 emu/g=1 A·m2/kg);(b) 分別施加反向場15,18,20 kOe 并保持1200 s 條件下磁矩的變化Fig.1.(a) Hysteresis loop of Pr-Fe-B magnet at temperature of 300 K;(b) the variations of magnetic moments with the time under the field of–15,–18 and–20 kOe,respectively.

圖2 (a) 反轉(zhuǎn)磁矩與時間自然對數(shù)關(guān)系;(b) 熱擾動反磁化后效場Haf 的測量和擬合Fig.2.(a) Dependence of magnetic moments on the natural logarithm of time;(b) the fitting and measurement of the aftereffect of thermal fluctuation.

按照上述理論,即使外場保持不變,由于熱運動磁矩也能克服能量勢壘反轉(zhuǎn),降低磁體矯頑力,這是磁振子的宏觀效應.在熱擾動和外場作用下,磁反轉(zhuǎn)克服的能量勢壘為H+ΔEi,外磁場只降低了磁體反磁化勢壘H,熱擾動克服能量勢壘為ΔEi.如預設(shè)?0為7.2×1010s–1(τ0=1.39×10–11s),按照公式ττ0exp[?Ei/(kBT)],弛豫時間τ為1 s,大部分小于25kBT的能量勢壘ΔEi能被克服[14].

為驗證熱擾動反磁化效果,對其后效場Haf進行測量.如圖2(b)所示,在反磁化場18 和20 kOe分別保持1200 s,再以速度10 Oe/s 增大磁場,當磁場增大到一定值時,磁矩才會明顯下降.對反磁化曲線做切線擬和,反磁化后效場Haf均為0.36 kOe.在反磁化曲線的一般測量過程中,可近似認為每個測量點磁場等待時間很短,約為1 s.基于此測量數(shù)據(jù),可計算由于熱擾動導致矯頑力降低值.按公式ττ0exp[?Ei/(kBT)],1 s 對應所克服勢壘約為25kBT,1200 s 對應的大致為32.1kBT,其差值為7.1kBT,對應熱擾動后效場Haf為0.36 kOe.以此計算,每單位kBT對應矯頑力降低值為0.05 kOe,保持1200 s 大體能克服勢壘ΔEi為32.1kBT,矯頑力降低值為1.6 kOe.

可采用擾動場Hf表示熱擾動對反磁化的作用.圖3(a)為根據(jù)熱激活反磁化曲線獲得的磁黏滯系數(shù)S和由回復曲線獲得的不可逆磁化率xirr,圖3(b)為由公式Hf=S/xirr計算得到的熱擾動場[15].如圖3(b)所示,Hf在0.04—0.1 kOe 之間,這和根據(jù)統(tǒng)計分布率獲得熱擾動能量kBT對應矯頑力降低值0.05 kOe 接近,說明Hf計算值與熱擾動宏觀效應基本符合.

圖3 Pr-Fe-B 磁體的(a)磁黏滯系數(shù)S、不可逆磁化率xirr 和(b)由公式Hf=S/xirr 得到HfFig.3.(a) Magnetic viscosity coefficient S and irreversible magnetic susceptibility xirr,(b) the fluctuation field obtained by the formula of Hf =S/xirr of Pr-Fe-B magnet.

熱擾動引起的反磁化是不可逆磁反轉(zhuǎn),需要越過一定臨界體積即激活體積,激活體積[15]v=kBT/(HfMs),玻爾茲曼常數(shù)kB=1.38×10–23J/K,溫度T=300 K,飽和磁化強度Ms=1.55 T,Hf在0.04—0.1 kOe (3183—7957 A/m)之間.根據(jù)上述數(shù)據(jù)可得到磁反轉(zhuǎn)臨界尺寸v1/3在9.4—6.9 nm 之間,這與磁疇壁尺寸計算公式δ=π(A/K)1/2得到磁疇壁尺寸3.7 nm 處于同一數(shù)量級[5,13],這里A為交換積分常數(shù),K為磁晶各向異性場.按公式δ=π(A/K)1/2計算采用了與磁疇壁內(nèi)自旋矢量旋轉(zhuǎn)一致的近似,而實際自旋角度差在疇壁內(nèi)中心大、兩邊逐漸減小,同時在晶粒邊界由于缺陷導致磁晶各向異性減小等因素,實際磁疇壁尺寸比理論值大[16].通過熱擾動場計算獲得的反磁化臨界尺寸為納米級,與實際磁疇壁尺寸近似,這證實熱激活反磁化經(jīng)過磁疇壁形核去釘扎過程[8,9].形核是反磁化降低能量的方式,晶粒邊界由于缺陷濃度大,易形成反磁化中心,在外磁場和熱擾動作用下,反磁化疇壁形核達到臨界尺寸去釘扎實現(xiàn)晶粒反磁化.

如上所述,熱擾動效應與反磁化疇壁尺寸密切相關(guān).如圖3(b)所示,當反磁化外場小于17 kOe,Hf隨磁場增大而減小.由于部分晶粒完成反磁化,已反磁化晶粒由于耦合作用會推動未發(fā)生反磁化晶粒磁反轉(zhuǎn).晶粒之間耦合作用會增大反磁化疇壁尺寸[17],熱激活體積增大,依據(jù)Hf=kBT/(vMs),熱擾動場Hf減小.盡管磁振子具有不確定性,由于實空間的耦合會降低磁振子導致反磁化概率,從而減弱熱擾動對反磁化的影響.當外場大于18 kOe,熱擾動場Hf增大;這部分晶粒磁晶各向異性場K較大,同時晶間耦合作用有所減弱,依據(jù)公式δ=π(A/K)1/2,反磁化形核的疇壁尺寸減小,因而熱擾動場增大.

溫度升高,熱擾動能量kBT增大,磁振子數(shù)量增大,其頻率分布也有所變化,熱擾動場的作用可能也會增強.圖4 為120 K 到380 K 磁體熱擾動后效場Haf值(等待時間為1200 s)和Haf/Hc比值,但如圖4 所示,實測熱擾動后效場Haf值隨溫度上升而降低.納米晶永磁體晶粒之間耦合作用源于交換積分常數(shù)A和磁晶各向異性場K之間的競爭.隨著溫度升高,Pr2Fe14B 晶體交換積分常數(shù)A比磁晶各向異性場K降低幅度小[18],晶粒之間耦合作用更顯著,這會增大反磁化臨界形核體積,因此熱擾動效應會減弱,這應是實測Haf隨溫度上升稍微降低的原因.溫度升高,Pr2Fe14B 晶體磁晶各向異性場減小,磁體矯頑力Hc下降幅度更大,所以Haf與Hc的比值增大,熱擾動效應的相對作用在增大.

圖4 Pr-Fe-B 磁體從120 K 到380 K 的熱擾動后效場Haf 和Haf/Hc 比值Fig.4.Aftereffect field Haf of thermal fluctuation and the ration of Haf and Hc in Pr-Fe-B magnet between 120 K and 380 K.

4 結(jié)論

本文對Pr-Fe-B 磁體熱擾動反磁化即磁振子宏觀效應進行研究,磁振子按能量遵循玻色統(tǒng)計分布率,因此磁振子導致的弛豫反轉(zhuǎn)磁矩與時間自然對數(shù)關(guān)系可表示為與能量勢壘之間的關(guān)系.磁振子推動磁矩反轉(zhuǎn)需要越過一定臨界體積,即激活體積.激活尺寸與理論磁疇壁尺寸接近,證實熱擾動反磁化也需經(jīng)過磁疇壁形核去釘扎過程.Pr-Fe-B薄帶磁體已反磁化晶粒由于耦合作用會推動未發(fā)生反磁化的晶粒磁反轉(zhuǎn),晶間耦合作用會增大反磁化疇壁尺寸,從而導致熱激活體積增大,熱擾動場Hf值減小.對Pr-Fe-B 薄帶的熱擾動后效場測量,獲得熱擾動能量kBT對應矯頑力降低值為0.05 kOe,這與熱擾動場測量計算值接近.盡管磁振子具有不確定性,由于實空間的耦合會降低磁振子導致反磁化的概率,從而減弱熱擾動對反磁化的影響.