朱朝云 王鐵宇 徐 笠 龐 博，3 譚 冰，4 李奇鋒 呂永龍

(1.中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心城市與區(qū)域生態(tài)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100085;2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京100049;3.沈陽(yáng)農(nóng)業(yè)大學(xué)土地與環(huán)境學(xué)院，遼寧沈陽(yáng)110866;4.遼寧工程技術(shù)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，遼寧阜新123000)

隨著工業(yè)發(fā)展和城市化進(jìn)程的加劇，通過(guò)工業(yè)排放、現(xiàn)代農(nóng)業(yè)活動(dòng)、交通運(yùn)輸和大氣沉降等造成土壤重金屬污染的現(xiàn)象越來(lái)越嚴(yán)重。土壤中的重金屬可以通過(guò)吞食、呼吸攝入和皮膚吸收等途徑進(jìn)入人體，直接對(duì)人體健康帶來(lái)危害［1－2］，還可以通過(guò)污染水環(huán)境、食物鏈富集等途徑間接危害居民身體健康。重金屬污染自身所具有的生物累積性、潛伏性、長(zhǎng)期性和難降解性等特點(diǎn)導(dǎo)致了這種污染對(duì)人類健康的威脅越來(lái)越嚴(yán)重。如過(guò)量的鉛對(duì)人體多種器官有毒害作用;長(zhǎng)期食用鎘含量高的食品會(huì)引起人體腎臟功能紊亂，導(dǎo)致死亡率上升、壽命縮短;銅是人體必需微量元素，但攝入過(guò)量銅可影響人體的生殖系統(tǒng)、影響嬰兒的免疫功能［3－4］。農(nóng)藥的使用是保障農(nóng)業(yè)豐收的重要措施，農(nóng)藥化工企業(yè)的發(fā)展對(duì)我國(guó)農(nóng)業(yè)經(jīng)濟(jì)發(fā)展有十分重要的影響。農(nóng)藥化工生產(chǎn)過(guò)程中，合成農(nóng)藥本身含有的重金屬及農(nóng)藥合成時(shí)使用的金屬催化劑等都會(huì)對(duì)周邊土壤環(huán)境帶來(lái)重金屬污染［3］。重金屬濃度較高的污染表土容易在風(fēng)力和水力作用下進(jìn)入到大氣和水體中，導(dǎo)致大氣和地表水污染。此外，由于淋洗作用，重金屬還將導(dǎo)致地下水污染等生態(tài)環(huán)境問(wèn)題。地表灰塵與土壤存在相互轉(zhuǎn)化關(guān)系，灰塵極易受人為或自然條件擾動(dòng)而進(jìn)入大氣，更易被人體吸收，因而受重金屬污染的土壤對(duì)人類健康的危害非常大［5－6］。因此，農(nóng)藥化工企業(yè)周邊土壤重金屬污染狀況研究以及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)備受人們的關(guān)注，至今相關(guān)研究報(bào)道較少。本研究選擇河北省以生產(chǎn)農(nóng)藥、殺蟲(chóng)劑、除草劑等化工產(chǎn)品為主的某農(nóng)藥化工企業(yè)為研究對(duì)象，對(duì)企業(yè)廠區(qū)內(nèi)及周邊環(huán)境土壤中銅、鎳、鎘、鋅、鉻、鉛、汞和砷8種重金屬的含量及風(fēng)險(xiǎn)狀況進(jìn)行分析，旨在明確農(nóng)藥化工企業(yè)對(duì)周邊土壤環(huán)境的重金屬污染，為地方有關(guān)管理部門提供科學(xué)管理的依據(jù)和決策支持。

1 材料與方法

1.1 采樣及分析方法

確定農(nóng)藥化工企業(yè)內(nèi)部及其周邊7 km×7 km的49 km2為研究范圍，企業(yè)內(nèi)部采集生產(chǎn)區(qū)及生活區(qū)表層土壤，企業(yè)外部采集農(nóng)田表層土壤。綜合考慮當(dāng)?shù)氐乩憝h(huán)境及交通、工業(yè)分布等條件，采用網(wǎng)格法原則進(jìn)行布點(diǎn)采樣，每個(gè)點(diǎn)采用梅花布點(diǎn)法取5個(gè)樣，經(jīng)混合后成為一個(gè)樣，表層土壤深度為0－20 cm，廠區(qū)內(nèi)外共采集41個(gè)土壤樣品(其中周邊土壤35個(gè)，廠內(nèi)6個(gè))。

樣品自然風(fēng)干，剔除樣品中的有機(jī)殘?jiān)?、植物根系、石塊及其他可見(jiàn)雜質(zhì)后，研磨過(guò)100目篩。參照 USEPA 3050建議的消煮方法及國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)對(duì)土壤前處理的相關(guān)方法和標(biāo)準(zhǔn)［7－8］，對(duì)銅、鎳、鎘、鋅、鉻、鉛 6 種重金屬，準(zhǔn)確稱量樣品0.25 g于聚四氟乙烯坩堝中，鹽酸預(yù)處理后采用硝酸、高氯酸、氫氟酸混合消煮(硝酸:高氯酸:氫氟酸 =5∶3∶3)，ICP－OES、ICP－MS技術(shù)測(cè)定;汞和砷的測(cè)定采取準(zhǔn)確稱量0.6 g樣品于50 ml具塞比色管中，加入適量1∶1王水，沸水水浴消煮，原子熒光技術(shù)進(jìn)行測(cè)定。使用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心提供的污染土壤樣品(GSS－8)對(duì)消解過(guò)程進(jìn)行質(zhì)量控制，分析過(guò)程中的重復(fù)率為10%，各種金屬元素的回收率均在90%－120%之間，結(jié)果符合質(zhì)量控制要求。

1.2 評(píng)價(jià)方法

1.2.1 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

(1)綜合污染指數(shù)法。為全面反映各污染物對(duì)土壤的作用，突出高濃度污染物對(duì)環(huán)境質(zhì)量的影響，目前國(guó)內(nèi)普遍采用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法，評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)參考河北省土壤重金屬背景值［3，9－10］。

(2)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法是瑞典科學(xué)家Hakanson于1980年提出的評(píng)價(jià)重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的一種相對(duì)快速、簡(jiǎn)便和標(biāo)準(zhǔn)的方法。由于綜合考慮了多元素的協(xié)同作用、毒性水平、污染濃度及生態(tài)對(duì)重金屬的敏感性等方面的因素，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法得到較廣泛的應(yīng)用［5，6］。

1.2.2 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)步驟通常包括風(fēng)險(xiǎn)識(shí)別、暴露分析、毒性評(píng)價(jià)和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。土壤重金屬主要通過(guò)以下途徑進(jìn)入體內(nèi):經(jīng)口直接攝入;呼吸途徑攝入;人體皮膚直接接觸［11－12］。相關(guān)研究認(rèn)為汞對(duì)人類危害較大，除以上途徑外也可以通過(guò)蒸氣攝入，因此，計(jì)算汞攝入量時(shí)增加了汞蒸氣的攝入途徑［13］。各種途徑攝入重金屬暴露量(mg·(kg·d)－1)計(jì)算公式如下:

式(4)－(6)中，c為污染物濃度，單位mg/kg;IngR為經(jīng)口攝入灰塵頻率，取100 mg/d;InhR為呼吸頻率，取12.85 m3/d;EF為暴露頻率，取350 d/a;ED為暴露年限，取30 a;BW為成人平均體重，取55.9 kg;AT為平均暴露時(shí)間，非致癌暴露取值30×365 d，致癌暴露取值70×365 d;PEF為土壤塵產(chǎn)生因子，取值1.32109 m3/kg;SA為暴露皮膚表面積，取5 000 cm2/d;SL為皮膚吸著系數(shù)，取1 mg/cm2;ABS為皮膚吸收因子，取0.001;VF為蒸發(fā)系數(shù)，取 32 657.6 mg/kg［11－13］。

(1)非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。非致癌風(fēng)險(xiǎn)通常利用危害商HQ來(lái)度量，即HQ=CDI/RfD，式中CDI表示慢性日暴露量，單位mg·(kg·d)－1，RfD表示污染物的參考劑量，單位mg·(kg·d)－1。對(duì)于多污染物多暴露途徑情形，總非致癌風(fēng)險(xiǎn)可以表示為HI=ΣHQ。若HQ或HI＜1，認(rèn)為風(fēng)險(xiǎn)較小或可以忽略;若HQ或HI＞1則認(rèn)為存在非致癌風(fēng)險(xiǎn)［12］。

(2)致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)值由平均日攝入量CDI乘以致癌斜率系數(shù)CSF計(jì)算得出:RISK=CDI×SF。式中，RISK為致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，表示人群癌癥發(fā)生概率，通常以一定數(shù)量人口出現(xiàn)癌癥患者的個(gè)體數(shù)表示;CDI為平均日攝入量(按壽命周期70歲計(jì));SF為各途徑(經(jīng)口、鼻、皮膚)的致癌風(fēng)險(xiǎn)斜率系數(shù)。每種途徑的致癌風(fēng)險(xiǎn)將等于所有致癌污染物通過(guò)此途徑產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)之和，對(duì)個(gè)體總風(fēng)險(xiǎn)則為上述所有途徑產(chǎn)生風(fēng)險(xiǎn)之和。

2 結(jié)果與討論

2.1 土壤重金屬含量分析

從表1中可以看出，該農(nóng)藥化工企業(yè)廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū)各重金屬濃度均高于廠外，生活區(qū)Hg和As濃度也超過(guò)了廠外相應(yīng)重金屬濃度，由此可見(jiàn)農(nóng)藥化工生產(chǎn)活動(dòng)對(duì)企業(yè)場(chǎng)地重金屬含量有很大影響。該企業(yè)生活區(qū)地表土壤中Pb和As濃度超過(guò)了河北省土壤重金屬背景值，As濃度是河北省土壤As背景濃度的1.63倍，As含量高與該企業(yè)歷史上使用含砷輔料有很大關(guān)聯(lián);除Ni、Cr外，生產(chǎn)區(qū)地表土壤中各種重金屬濃度均超過(guò)河北省土壤重金屬背景濃度，其中Cu、Zn、Pb、Hg含量超過(guò)國(guó)家土壤一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，生產(chǎn)區(qū)土壤中As濃度甚至達(dá)到國(guó)家土壤三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的2.59倍。廠外土壤中Cd、Pb和Hg的平均含量高于相應(yīng)的河北土壤重金屬背景值，除Hg之外，其他重金屬含量的最大值也都超過(guò)了國(guó)家土壤質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。從重金屬含量超過(guò)北京市土壤重金屬背景值的樣點(diǎn)數(shù)占總樣品數(shù)的百分比率(表中對(duì)應(yīng)超標(biāo)率)來(lái)看，Cd和Hg超標(biāo)率分別達(dá)到了60%和94.29%，可見(jiàn)該化工企業(yè)周邊土壤中有很普遍的Cd和Hg累積現(xiàn)象。

表1 河北省某農(nóng)藥化工企業(yè)表層土壤中重金屬含量統(tǒng)計(jì)Tab.1 Concentrations of heavy metals in soil of a pesticide factory in Hebei Province

2.2 土壤重金屬污染程度及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

以河北省土壤背景值為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)計(jì)算了重金屬污染指數(shù)和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，結(jié)果如表2所示。結(jié)合評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)得出，該農(nóng)藥化工企業(yè)內(nèi)部生活區(qū)土壤受到Hg的中度污染，Pb和As為輕度污染;生產(chǎn)區(qū)土壤Hg和As達(dá)到重度污染，Cu中度污染，Cd、Zn、Pb輕度污染;企業(yè)周邊土壤 Cd、Pb和Hg輕度污染。從內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)來(lái)看，廠內(nèi)生活區(qū)及周邊土壤綜合污染程度為輕度污染，廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū)土壤為重度污染。從生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)角度分析，廠內(nèi)生活區(qū)土壤中Hg的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較重;生產(chǎn)區(qū)Hg為重度風(fēng)險(xiǎn)，Cd和As也有中度生態(tài)風(fēng)險(xiǎn);企業(yè)周邊土壤中Hg也為中度風(fēng)險(xiǎn)。從總潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)來(lái)看，廠內(nèi)生活區(qū)及企業(yè)周邊土壤重金屬總潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平為低度風(fēng)險(xiǎn);廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū)土壤的重金屬總潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平為重度風(fēng)險(xiǎn)。

廠區(qū)內(nèi)外土壤各重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率如圖1所示。

表2 企業(yè)內(nèi)部及周邊土壤重金屬污染指數(shù)與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Tab.2 Pi，P，Eri and RI of heavy metals in and outside of the factory

從圖1可以看出，土壤重金屬貢獻(xiàn)值由大到小為:廠內(nèi)生活區(qū)Hg＞Cd＞As＞Pb＞Ni＞Cu＞Cr＞Zn，廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū) Hg＞As＞Cd＞Cu＞Pb＞Ni＞Cr＞Zn，企業(yè)周邊Hg＞Cd＞As＞Pb＞Ni＞Cu＞Cr＞Zn。其中 Hg、Cd和 As是主要生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)元素，三者之和分別占廠內(nèi)生活區(qū)、生產(chǎn)區(qū)以及企業(yè)周邊土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)總值的90%，93%，86%，因此Hg、Cd和As是該企業(yè)重金屬污染控制中需要首先重點(diǎn)考慮的污染元素。

圖1 各重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率Fig.1 Contribution rate of different heavy metals on ecological risk

2.3 土壤重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

US EPA推薦采用重金屬濃度數(shù)據(jù)的95%置信上限計(jì)算健康風(fēng)險(xiǎn)值［8］，但是相關(guān)研究認(rèn)為這樣會(huì)過(guò)高估計(jì)風(fēng)險(xiǎn)發(fā)生水平，因此本研究采用重金屬濃度平均值來(lái)估算土壤重金屬污染健康風(fēng)險(xiǎn)。各種金屬的參考劑量RfD和致癌元素的致癌斜率因子 SF 見(jiàn)表 3 所示［4，16－19］。

表3 土壤重金屬不同暴露途徑的RfD和SFTab.3 Reference doses for non-carcinogenic metals and slope factors for carcinogenic metals

該企業(yè)廠區(qū)內(nèi)外土壤中重金屬通過(guò)不同暴露途徑的非致癌風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)見(jiàn)表4。從表4中可以看出，不同暴露途徑帶來(lái)的非致癌風(fēng)險(xiǎn)存在顯著差異，一般表現(xiàn)為手－口攝入途徑＞皮膚接觸途徑＞呼吸攝入途徑。非致癌風(fēng)險(xiǎn)大小排序?yàn)樯顓^(qū)Cr＞As＞Hg＞Pb＞Ni＞Cu＞Zn＞Cd，生產(chǎn)區(qū)As＞Cr＞Pb＞Ni＞Cu＞Hg＞Zn＞Cd，廠外 Cr＞As＞Pb＞Ni＞Cu＞Zn＞Hg＞Cd;由此可見(jiàn)主要非致癌風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)元素為Cr、As和Pb，其中Cr和As的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值比其他重金屬高出1－2個(gè)數(shù)量級(jí)。所有重金屬各途徑的疊加風(fēng)險(xiǎn)未超過(guò)1，即非致癌風(fēng)險(xiǎn)控制在安全限內(nèi)，但生產(chǎn)區(qū)的總非致癌風(fēng)險(xiǎn)值達(dá)到了0.9，接近帶來(lái)非致癌風(fēng)險(xiǎn)的閾值。

US EPA推薦的可接受致癌風(fēng)險(xiǎn)范圍為10－6－10－4，小于10－6表示風(fēng)險(xiǎn)不顯著，位于10－6－10－4之間表示有風(fēng)險(xiǎn)，超過(guò) 10－4表示有較顯著風(fēng)險(xiǎn)［8，12，16］。廠內(nèi)及周邊土壤中四種致癌重金屬Ni、Cd、Cr和As致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)從大到小排序均為 As＞Cr＞Ni＞Cd，Cr、Cd和 Ni在該企業(yè)廠內(nèi)以及周邊土壤中的健康風(fēng)險(xiǎn)值小于10－6，表示這三種重金屬的致癌風(fēng)險(xiǎn)較低，不會(huì)對(duì)人體造成致癌危害;As在廠內(nèi)生活區(qū)以及廠外周邊土壤的致癌風(fēng)險(xiǎn)水平在10－6－10－4之間，表明As在這些區(qū)域有一定致癌危害，尤為值得關(guān)注的是廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū)土壤中As的致癌風(fēng)險(xiǎn)值達(dá)到了1.2×10－4，已經(jīng)達(dá)到了有顯著致癌風(fēng)險(xiǎn)的水平，企業(yè)內(nèi)部應(yīng)當(dāng)采取措施加以防范。

表4 非致癌暴露及致癌暴露風(fēng)險(xiǎn)值Tab.4 Non-carcinogenic risks and carcinogenic risks of heavy metals corresponding to different exposure pathways

3 結(jié)論

通過(guò)對(duì)河北省某農(nóng)藥化工企業(yè)廠區(qū)內(nèi)及周邊土壤中重金屬的含量進(jìn)行測(cè)定分析發(fā)現(xiàn)，該企業(yè)內(nèi)部存在As的重度污染，尤其是生產(chǎn)區(qū)土壤中As濃度達(dá)到土壤三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的2.59倍，屬重度污染，生產(chǎn)區(qū)土壤的Hg也達(dá)到重度污染，Cu中度污染，Cd、Zn、Pb輕度污染;廠內(nèi)生活區(qū)土壤受到Hg的中度污染，Pb和As為輕度污染;企業(yè)周邊土壤Cd、Pb和Hg輕度污染。廠內(nèi)生活區(qū)及周邊土壤綜合污染程度為輕度污染，廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū)土壤為重度污染。

從生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)角度分析，廠內(nèi)生活區(qū)土壤中Hg的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較重;生產(chǎn)區(qū)Hg為重度風(fēng)險(xiǎn)，Cd和As也有中度生態(tài)風(fēng)險(xiǎn);企業(yè)周邊土壤中Hg也為中度風(fēng)險(xiǎn)。廠內(nèi)生活區(qū)及企業(yè)周邊土壤重金屬總潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平為低度風(fēng)險(xiǎn);廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū)土壤的重金屬總潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平為重度風(fēng)險(xiǎn)。其中Hg、Cd和As是主要生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)元素，三者之和分別占廠內(nèi)生活區(qū)、生產(chǎn)區(qū)以及企業(yè)周邊土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)總值的90%，93%，86%。

重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，所有重金屬通過(guò)各途徑的疊加風(fēng)險(xiǎn)值未超過(guò)1，即非致癌風(fēng)險(xiǎn)控制在安全限內(nèi)，主要非致癌風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)元素為Cr、As和Pb。致癌重金屬Cr、Cd和Ni在該企業(yè)廠內(nèi)及周邊土壤中的健康風(fēng)險(xiǎn)值均小于10－6，致癌風(fēng)險(xiǎn)較低，不會(huì)對(duì)人體造成致癌危害;As在廠內(nèi)生活區(qū)以及廠外土壤的致癌風(fēng)險(xiǎn)水平在10－6－10－4之間，表明As在這些區(qū)域有一定致癌危害，尤為值得關(guān)注的是廠區(qū)生產(chǎn)區(qū)土壤中的As的致癌風(fēng)險(xiǎn)值達(dá)到了1.2×10－4，已經(jīng)達(dá)到了有顯著致癌風(fēng)險(xiǎn)的水平，企業(yè)內(nèi)部應(yīng)當(dāng)采取措施加以防范。

(編輯:王愛(ài)萍)

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