馬 雁，魯陳林，許雁澤，李 鑫

（1.華北電力大學(xué) 核科學(xué)與工程學(xué)院，北京102206；2.中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京102413）

超臨界水冷反應(yīng)堆作為第四代反應(yīng)堆堆型中唯一的水冷堆，具有經(jīng)濟(jì)性、延續(xù)性及可持續(xù)性等諸多綜合優(yōu)勢(shì)，是國(guó)際上研究的熱點(diǎn)之一［1］.根據(jù)其冷卻劑出口溫度約560 ℃、蒸汽壓力25 MPa 的特殊要求，常規(guī)壓水堆包殼材料（鋯合金）已無(wú)法滿足其使用要求.Hastelloy C-276合金是在Ni-Cr-Mo系列鎳基合金基礎(chǔ)上加入W、Fe等合金元素改進(jìn)而成的，是一種固溶強(qiáng)化的單相、面心立方結(jié)構(gòu)的鎳基耐蝕合金.由于該合金具有良好的高溫強(qiáng)度和耐腐蝕性能，被選為超臨界水堆包殼候選材料之一.目前，研究者已對(duì)其高溫蠕變性能、疲勞性能以及抗中子輻照性能等進(jìn)行了研究［2-5］，有關(guān)其焊接性能的研究，尤其是焊接接頭高溫力學(xué)性能和顯微組織分析的研究開(kāi)展得還較少.

在國(guó)外有關(guān)文獻(xiàn)中，Ahmad 等［6-7］在對(duì)C-276合金電子束焊縫的研究中發(fā)現(xiàn)，熔合區(qū)的顯微硬度較母材顯著提高，但是并沒(méi)有發(fā)現(xiàn)沉淀析出相，因此認(rèn)為不存在沉淀硬化作用，熔合區(qū)形成的細(xì)小板條組織是導(dǎo)致顯微硬度增加的原因.Raghavan等［8］研究發(fā)現(xiàn)C-276合金在923～1 173K 之間進(jìn)行熱處理時(shí)，在晶界和孿晶區(qū)域有第二相析出，包括μ相、碳化物M6C和P相，但是高溫下析出相對(duì)C-276合金的強(qiáng)化作用還有待驗(yàn)證.

筆者采用電子束焊接工藝焊接C-276合金，對(duì)接頭試樣進(jìn)行高溫拉伸性能和顯微硬度的測(cè)試，并結(jié)合顯微組織分析，研究C-276合金焊接接頭的高溫力學(xué)性能.

1 材料與試驗(yàn)方法

1.1 材料

試驗(yàn)所用材料為德國(guó)ThyseenKrupp VDM 公司生產(chǎn)的商用C-276合金，其化學(xué)成分見(jiàn)表1，室溫力學(xué)性能見(jiàn)表2［2］.試樣材料先經(jīng)過(guò)熱軋而后固溶處理，固溶處理的條件為1 170 ℃保溫0.7h、水冷.

表1 試樣材料的化學(xué)組成Tab.1 Chemical composition of the test material %

表2 試樣材料的室溫力學(xué)性能［2］Tab.2 Mechanical properties of the test material at room temperature

1.2 試驗(yàn)方法

首先，將母材試驗(yàn)段加工成直徑5 mm 的圓棒進(jìn)行對(duì)焊.焊接設(shè)備采用日本電子的JEBW-061CH型電子束焊機(jī)，焊機(jī)最大功率為6kW，焊室真空度可達(dá)2×10-3Pa.焊接工藝參數(shù)見(jiàn)表3.利用電子束加熱工件至熔化，熔融態(tài)的C-276焊件表面反應(yīng)生成的擴(kuò)散層在真空中冷卻，形成接頭的有效連接.焊后觀察試樣，焊接處不存在肉眼可視裂紋和孔洞等缺陷.

表3 電子束焊接工藝參數(shù)Tab.3 Parameters of the electron beam welding

由于焊后試樣在焊縫處有微小的塌陷，因此，將焊好的試樣機(jī)加工成直徑為4.5mm 的平滑接頭用于高溫拉伸試驗(yàn)，如圖1所示.因此，拉伸試樣為直徑為4.5mm、標(biāo)距100mm 的圓形截面試樣.拉伸試 驗(yàn)溫度 分 別 為500 ℃、550 ℃、575 ℃、600 ℃和650 ℃，試驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)參考GB／T 4338—1995《金屬材料高溫拉伸試驗(yàn)》.在試驗(yàn)加載前，對(duì)材料進(jìn)行1h的保溫，試驗(yàn)中控制應(yīng)變速率為0.4%／s.

圖1 高溫拉伸試樣Fig.1 Specimen for high-temperature tensile test

顯微組織分析的方法為：將焊好的試樣垂直于結(jié)合面切開(kāi)，經(jīng)研磨、拋光后利用帶有EDS能譜的SEM 顯微鏡對(duì)焊縫組織進(jìn)行觀察，并分析焊縫處的元素分布和擴(kuò)散情況.采用顯微維氏硬度儀對(duì)焊縫熔合區(qū)以及母材進(jìn)行硬度測(cè)試.

用于SEM 顯微鏡觀察的試樣腐蝕條件為：12 mL HCl＋4mL HNO3＋0.36g FeCl3，室溫下侵蝕5min左右.

由于在超臨界水冷反應(yīng)堆中，包殼材料的服役溫度在600 ℃左右，因此，模擬使役條件，將其中部分焊接接頭在馬弗爐中加熱到600 ℃，并且等溫保持300h，測(cè)試其600℃下的高溫強(qiáng)度以及顯微硬度的變化.

2 結(jié)果及討論

2.1 高溫力學(xué)性能

表4給出了C-276 合金電子束焊接接頭在500～650 ℃下，拉伸試驗(yàn)測(cè)得的屈服強(qiáng)度、斷裂強(qiáng)度和延伸率.作為對(duì)比，母材相應(yīng)的數(shù)據(jù)［2］也列于表中.根據(jù)表4數(shù)據(jù)可知，在500～650 ℃的溫度范圍內(nèi)，隨著溫度的升高，C-276合金電子束焊接接頭的屈服強(qiáng)度和斷裂強(qiáng)度均有下降趨勢(shì).在600 ℃以下的測(cè)試溫度時(shí)，接頭屈服強(qiáng)度比母材屈服強(qiáng)度略高，但是到600 ℃以上時(shí)，接頭的屈服強(qiáng)度低于母材屈服強(qiáng)度，最低值也能達(dá)到母材的90%以上；接頭的斷裂強(qiáng)度較低并且隨溫度的升高下降幅度較大，500 ℃時(shí)為母材斷裂強(qiáng)度的72%，而600 ℃和650℃時(shí)僅為母材斷裂強(qiáng)度的55%左右；而延伸率的數(shù)據(jù)表明，C-276合金母材是一種塑性很好的高溫材料，高溫下的延伸率能夠達(dá)到40%左右，但是焊接接頭的延伸率小于10%.

表4 高溫力學(xué)性能Tab.4 Mechanical properties at high temperatures

焊接接頭經(jīng)過(guò)600 ℃等溫時(shí)效300h處理后，測(cè)量到其在600 ℃拉伸時(shí)的屈服強(qiáng)度為260 MPa，斷裂強(qiáng)度為403 MPa，大大超過(guò)了等溫處理前焊接接頭在600 ℃拉伸時(shí)的屈服強(qiáng)度（210 MPa）和斷裂強(qiáng)度（349 MPa）.且等溫處理后焊接接頭的延伸率為8.2%，同樣比等溫處理前焊接接頭的延伸率（5.5%）略大.

2.2 焊接接頭的顯微硬度分析

圖2給出了在焊縫附近的母材和熔合區(qū)的顯微硬度分布，測(cè)量位置是沿圖3所示的虛線依次選定的，得到距母材和熔合區(qū)界面不同距離的硬度分布曲線，熔合區(qū)與母材的邊界用豎線標(biāo)注在圖上x(chóng)軸對(duì)應(yīng)的0坐標(biāo)位置.

由圖2可知，等溫處理前焊接接頭的母材部位平均維氏硬度為218，熔合區(qū)的維氏硬度約為240，比母材高出10%，這與Ahmad 等［6］報(bào)道的C-276合金電子束焊接接頭焊縫的硬度比母材高出35%差異較大.經(jīng)600℃等溫處理后，母材的硬度有所提高，維氏硬度約為238.值得注意的是，焊接接頭熔合區(qū)的硬度在等溫處理之后顯著增大，維氏硬度達(dá)到330.顯微硬度的結(jié)果與強(qiáng)度的結(jié)果是吻合的，即焊接接頭在經(jīng)歷600 ℃等溫處理后，其屈服強(qiáng)度值提高23.8% 左右，且熔合區(qū)的顯微硬度提高37.5%，說(shuō)明600 ℃等溫處理對(duì)焊接接頭起到了強(qiáng)化和硬化的作用.

圖2 等溫處理前后焊接接頭界面處的顯微硬度分布Fig.2 Micro-hardness distribution at interface area before and after isothermal treatment

2.3 焊接接頭的顯微組織分析

圖3為C-276合金電子束焊接接頭的SEM 顯微圖像.C-276 母材的原始組織為奧氏體等軸晶粒［3］，在熔合區(qū)與母材之間有明顯的界面，EDS 化學(xué)元素含量以及顯微硬度的測(cè)量位置為圖中虛線處.將熔合區(qū)的組織放大倍數(shù)提高，得到圖4的形貌圖像，可以看出，熔合區(qū)的組織在焊后完全發(fā)生了改變，呈現(xiàn)出極細(xì)的板條形態(tài).說(shuō)明在焊接冷卻過(guò)程中，存在著較大的過(guò)冷度.這與Ahmad等［6-7］對(duì)C-276合金電子束焊縫的研究結(jié)果一致.經(jīng)過(guò)600 ℃等溫時(shí)效300h后的焊接接頭熔合區(qū)的組織形貌與等溫處理前并無(wú)明顯變化（見(jiàn)圖5）.顯微分析結(jié)果說(shuō)明，焊縫熔合區(qū)形成了細(xì)小板條組織，對(duì)焊接接頭起到了強(qiáng)化和硬化的作用，但還無(wú)法解釋600 ℃等溫處理后焊接接頭強(qiáng)度提高的原因.

圖3 C-276焊接接頭的SEM 顯微圖像Fig.3 SEM micrograph of the C-276weld joint

圖4 C-276焊接接頭熔合區(qū)的SEM 顯微圖像Fig.4 SEM micrograph in fusion zone of the C-276weld joint

圖5 經(jīng)600 ℃、300h等溫處理后C-276焊接接頭熔合區(qū)的SEM顯微圖像Fig.5 SEM micrograph in fusion zone of the C-276weld joint after isothermal treatment at 600 ℃for 300h

元素的擴(kuò)散和再分布對(duì)焊后組織和材料屬性等影響很大，因此采用EDS能譜的點(diǎn)掃描測(cè)量模式，將距焊接界面不同距離處的點(diǎn)的化學(xué)元素分布結(jié)果連線，繪成圖6所示的曲線，熔合區(qū)與母材的邊界用豎線標(biāo)注在圖上x(chóng)軸對(duì)應(yīng)的0坐標(biāo)位置.

圖6（a）是等溫處理前的焊接接頭化學(xué)元素分布圖.對(duì)比母材的元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)，在熔合區(qū)中Ni和Fe的質(zhì)量分?jǐn)?shù)減少，而Cr和W 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對(duì)增加，Mo的質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化不明顯.這是因?yàn)樵诤附蛹訜徇^(guò)程中，低熔點(diǎn)溶質(zhì)元素Ni和Fe的蒸發(fā)速率較快.經(jīng)600 ℃、300h等溫處理后的焊接接頭界面處的元素分布如圖6（b）所示，雖然經(jīng)歷300h的高溫互擴(kuò)散過(guò)程，但是元素的相對(duì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)與等溫處理前相比無(wú)明顯變化，無(wú)法解釋等溫處理后焊接接頭強(qiáng)度提高的原因.

為分析等溫處理后熔合區(qū)顯微組織中析出相的變化，采用高倍的SEM 背散射模式進(jìn)行觀察，如圖7所示.觀察發(fā)現(xiàn)試樣有納米級(jí)細(xì)小沉淀相析出（如圖7中白色析出物），并且彌散分布于整個(gè)焊縫熔合區(qū)中，很可能是含有Mo、W 的碳化物或者μ、P等中間相［4］.由于研究還沒(méi)有獲得更高分辨率的圖像和數(shù)據(jù)，因此目前還不能精確地判斷相組成.由以上結(jié)果可以得出，試驗(yàn)中經(jīng)600 ℃、300h等溫處理后焊接接頭熔合區(qū)強(qiáng)度和硬度的顯著提高，與該等溫處理過(guò)程中沉淀相的析出以及由此產(chǎn)生的沉淀強(qiáng)化作用有關(guān).

圖6 焊接接頭界面處熔合區(qū)和母材的化學(xué)元素分布Fig.6 Distribution of various elements vs.the distance to weld interface

圖7 經(jīng)600 ℃、300h等溫處理后C-276焊接接頭熔合區(qū)的背散射圖像Fig.7 Back scattering micrograph in the fusion zone of the C-276 weld joint after isothermal treatment at 600 ℃for 300h

3 結(jié) 論

（1）對(duì)C-276合金電子束焊接接頭在500～650℃進(jìn)行高溫拉伸強(qiáng)度測(cè)試，得到接頭的屈服強(qiáng)度在575 ℃以下高過(guò)母材，575 ℃以上能達(dá)到母材屈服強(qiáng)度的90%以上，但是其斷裂強(qiáng)度和延伸率大大低于母材，說(shuō)明該焊接接頭的塑性較差.

（2）對(duì)焊接接頭進(jìn)行600 ℃、300h的等溫模擬試驗(yàn)后測(cè)試600 ℃下的強(qiáng)度，其屈服強(qiáng)度和斷裂強(qiáng)度均比等溫處理前大幅提高，且延伸率也略有提高.

（3）經(jīng)顯微硬度測(cè)量發(fā)現(xiàn)，焊接接頭熔合區(qū)的硬度明顯高于母材；經(jīng)過(guò)等溫處理后，熔合區(qū)硬度更高.

（4）顯微組織研究結(jié)果表明，焊縫熔合區(qū)形成的極細(xì)板條組織強(qiáng)化和硬化了焊縫，且等溫處理后產(chǎn)生的析出相進(jìn)一步對(duì)焊縫起到了沉淀強(qiáng)化作用.

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