華北中部夏季氣溶膠垂直分布及其與云凝結(jié)核和云滴轉(zhuǎn)化關(guān)系的飛機(jī)觀測(cè)研究

李義宇 郭學(xué)良 金蓮姬 李培仁 孫鴻娉 趙德龍 馬新成

1 山西省人工增雨防雷技術(shù)中心, 太原 030002

2 中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所, 北京 100029

3 南京信息工程大學(xué)中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室, 南京 210044

4 北京市人工影響天氣辦公室, 北京 100089

1 引言

氣溶膠是云降水形成的重要組成部分。由于對(duì)氣溶膠時(shí)空分布、化學(xué)組分及其核化特性等方面認(rèn)識(shí)仍然不足，導(dǎo)致氣溶膠的間接氣候效應(yīng)在輻射強(qiáng)迫中具有很大的不確定性（IPCC, 2007）。氣溶膠的間接氣候效應(yīng)主要是通過(guò)云凝結(jié)核（CCN）和冰核（IN）影響云覆蓋、生命史和降水形成和演變過(guò)程，從而改變大氣輻射平衡。因此，深入了解氣溶膠的時(shí)空分布特征、來(lái)源及其與CCN、云滴數(shù)濃度的關(guān)系，對(duì)于認(rèn)識(shí)氣溶膠核化成云及其間接氣候效應(yīng)具有重要的意義。

在20 世紀(jì)50年代，國(guó)外科學(xué)家就開(kāi)始關(guān)注氣溶膠對(duì)云宏、微觀特性的影響（Gunn and Phillips,1957; Squires, 1958; Squires and Twomey, 1960;Warner and Twomey, 1967; Warner, 1968），研究指出人類活動(dòng)所產(chǎn)生的高濃度氣溶膠、CCN 可以增加云滴數(shù)濃度，潛在地降低了降水效率。Terliuc and Gagin（1971）在地面及飛機(jī)上進(jìn)行的CCN觀測(cè)研究表明，雨天、干燥天CCN 譜呈典型的大陸性分布，CCN 濃度變化受風(fēng)向影響顯著，CCN 對(duì)降水機(jī)制起重要作用。Hudson（1993）的研究表明，人為CCN 會(huì)影響層云，最明顯的證據(jù)是1987年衛(wèi)星觀測(cè)到了船煙跡云。Rosenfeld（1999）利用TRMM 衛(wèi)星觀測(cè)資料，分析了森林大火后，煙塵對(duì)熱帶對(duì)流云中暖云降水過(guò)程的影響，發(fā)現(xiàn)煙塵影響到云的形成，降水受到抑制。Rosenfeld（2000）認(rèn)為，隨著污染的加重，城市居住區(qū)降水將有所減少。Chuang et al.（2000）、Snider and Brenguier（2000）、Ramanathan et al.（2001a, 2001b）通過(guò)分析機(jī)載CCN、云粒子探測(cè)資料發(fā)現(xiàn)，CCN 的增加會(huì)導(dǎo)致云滴濃度的增加，但CCN 濃度的進(jìn)一步增加，云滴濃度的增加將趨于停止。

通過(guò)飛機(jī)觀測(cè)可以最直接有效地開(kāi)展氣溶膠與云物理特性的研究。自20 世紀(jì)90年代以來(lái)，我國(guó)學(xué)者相繼在華北、華東和華中等地區(qū)開(kāi)展了一系列氣溶膠與云凝結(jié)核的飛機(jī)觀測(cè)試驗(yàn)。在氣溶膠特征的飛機(jī)觀測(cè)方面，Zhang et al.（2006）、范燁等（2007）、陳鵬飛等（2012）、馬新成等（2016）、段婧等（2019）、楊怡曼等（2020）、董曉波等（2021）在我國(guó)不同地區(qū)開(kāi)展研究，包括不同天氣背景下氣溶膠分布特征對(duì)比，晴天和重污染天氣下氣溶膠垂直分布，氣溶膠垂直分布與大氣邊界層的關(guān)系，不同模態(tài)氣溶膠空間分布特征，以及海洋與大陸氣溶膠垂直分布特征的對(duì)比。范燁等（2007）分析了2004年的8～9月北京地區(qū)8架次氣溶膠飛行探測(cè)資料，發(fā)現(xiàn)風(fēng)速較小的晴天和陰天都有可能使氣溶膠濃度出現(xiàn)高值，大氣有逆溫層存在時(shí)，逆溫層底有氣溶膠粒子的明顯累積，氣溶膠粒子濃度譜為單峰分布。孫霞等（2011）對(duì)比分析石家莊地區(qū)春季晴、霾天氣溶膠數(shù)濃度的垂直分布，發(fā)現(xiàn)霾天粗粒子氣溶膠的數(shù)濃度比晴天高一個(gè)量級(jí)。張瑜等（2011）綜合分析2005～2007年河北秋季不同天氣下的氣溶膠垂直分布特征，發(fā)現(xiàn)氣溶膠在降水天氣呈雙峰分布，其余天氣以單峰分布為主，陸地上空的氣溶膠比海洋上空高一個(gè)量級(jí)。在云微物理特征的飛機(jī)觀測(cè)方面，Deng et al.（2009）、李軍霞等（2014）、龐朝云等（2016）、郝囝等（2019）、蔡兆鑫等（2019）針對(duì)不同云系、不同區(qū)域和不同過(guò)程中的云微物理參數(shù)的時(shí)空分布開(kāi)展了相關(guān)研究。石立新和段英（2007）發(fā)現(xiàn)華北地區(qū)的CCN 主要來(lái)源于地面,近地層CCN 濃度較高，CCN 濃度隨高度增加而減少；污染地區(qū)鄉(xiāng)村上空CCN 濃度比無(wú)污染地區(qū)鄉(xiāng)村高5 倍以上。盧廣獻(xiàn)和郭學(xué)良（2012）研究了2009年春季北京周邊大氣氣溶膠的分布、來(lái)源特征及其與云凝結(jié)核（CCN）的轉(zhuǎn)化關(guān)系，結(jié)果表明，高濃度氣溶膠基本分布在4500 m以下的區(qū)域，氣溶膠平均粒子譜呈雙（多）峰分布，而 在4500 m 以 上 基 本 為 單 峰 分 布。Zhang et al.（2011）分析了北京2008年7月的氣溶膠觀測(cè)資料，發(fā)現(xiàn)云滴數(shù)濃度（Nc）和氣溶膠數(shù)濃度（Na）的比（Nc/Na）與氣溶膠尺度和化學(xué)組分有關(guān)，其中Nc/Na與粒徑呈線性關(guān)系；尺度大的氣溶膠粒子能促進(jìn)CCN、云滴的形成。Li et al.（2015）分析了山西地區(qū)2013年的氣溶膠觀測(cè)資料，發(fā)現(xiàn)過(guò)飽和度越大，CCN 核化比率越大。然而，由于飛行費(fèi)用、飛行安全、空域限制等原因，利用飛機(jī)開(kāi)展氣溶膠和云物理空間分布的觀測(cè)研究仍然較為缺乏。

云下氣溶膠與CCN 及云中云滴數(shù)濃度的關(guān)系可以揭示氣溶膠成云的特征，利用飛機(jī)對(duì)淡積云下氣溶膠、CCN 與云底之上云滴進(jìn)行原位測(cè)量，在國(guó)內(nèi)鮮有，氣溶膠、CCN、云滴三者的擬合關(guān)系可以為改進(jìn)模式提供重要的依據(jù)。O’ Dowd et al.（1999）分析了北大西洋和東太平洋云下Na和Nc之間的關(guān)系，得到了云滴數(shù)和氣溶膠濃度的關(guān)系式。本文利用2013～2014年期間在華北中部山西地區(qū)開(kāi)展的9架次飛機(jī)觀測(cè)資料，分析了氣溶膠垂直分布、譜分布和來(lái)源特征，以及與CCN、云中云滴數(shù)濃度的轉(zhuǎn)化關(guān)系，為揭示氣溶膠在成云過(guò)程中的作用提供科學(xué)依據(jù)。

2 儀器與觀測(cè)數(shù)據(jù)

觀測(cè)資料來(lái)源于2013～2014年期間山西省人工降雨防雹辦公室運(yùn)-12 飛機(jī)觀測(cè)數(shù)據(jù)，該飛機(jī)觀測(cè) 平 臺(tái) 搭 載 美 國(guó)DMT（ Droplet Measurement Technologies）公司的機(jī)載云降水粒子測(cè)量系統(tǒng)。本文用到的儀器有氣溶膠譜儀PCAPS-100X（Passive Cavity Aerosol Spectrometer Probe），量程為0.1～3 μm，分為15 個(gè)不同間隔的通道。雖然PACSPS-100X 探頭測(cè)量范圍有限，只能代表積聚模態(tài)（0.1～1 μm）和部分粗粒子模態(tài)（1～3 μm）的氣溶膠粒子。但PCAPS-100X 探頭是專用的機(jī)載設(shè)備，其觀測(cè)數(shù)據(jù)相對(duì)可靠。蔡兆鑫等（2021），Yang et al.（2020）都用PCAPS-100X 探頭來(lái)研究氣溶膠的垂直分布。本文用到0.1～3 μm 的氣溶膠作為CCN，計(jì)算所得的CCN 比率較實(shí)際值偏大；云 凝 結(jié) 核 計(jì) 數(shù) 器CCN-200（Cloud Condensation Nuclei Counter-200）；云 粒 子 譜 儀CDP（Cloud Droplet Probe），量程為3～50 μm，分為30 個(gè)不同間隔的通道。儀器采樣頻率都為1 Hz，每年按時(shí)返回美國(guó)DMT 公司進(jìn)行標(biāo)校，并每次觀測(cè)前對(duì)儀器進(jìn)行維護(hù)，以確保觀測(cè)數(shù)據(jù)質(zhì)量。

飛行方案是起飛后進(jìn)行垂直探測(cè)獲得氣溶膠和CCN 濃度的垂直分布數(shù)據(jù)，晴空時(shí)在目標(biāo)區(qū)域以300 m 或600 m 為間隔分層盤旋平飛探測(cè)，獲得不同高度層的氣溶膠資料。在淡積云天氣時(shí)，飛機(jī)在云底之下100～300 m 范圍平飛探測(cè)，獲得云下氣溶膠和CCN 的分布數(shù)據(jù)，然后在云底之上100～200 m 水平穿云探測(cè)，獲得云中云滴粒子數(shù)據(jù)。2014年8月11日起飛過(guò)程CCN 工作狀態(tài)異常，因而沒(méi)做這次CCN 數(shù)據(jù)分析。飛行區(qū)域如圖1所示，主要在山西省中部的忻州、文水地區(qū)。

圖1 2013～2014年間在華北飛行區(qū)域示意圖（矩形區(qū)域?yàn)轱w行區(qū)域）Fig. 1 Experimental area for aircraft measurements in northern China from 2013 to 2014. The rectangular area denotes the aircraft flight region

本文依據(jù)大氣邊界層逆溫情況，將2013～2014年夏季氣溶膠垂直分布分為兩類，一類是大氣邊界層有明顯的逆溫情況，大氣邊界層頂高度一般在1500 m 左右。另一類無(wú)明顯逆溫情況。

3 結(jié)果分析

3.1 氣溶膠和CCN 的垂直分布及來(lái)源特征

3.1.1 不同大氣層結(jié)條件下的氣溶膠垂直分布特征

圖2 和圖3 分別給出了邊界層有無(wú)逆溫情況的Na與氣溶膠有效直徑（ED）隨高度的變化，同時(shí)左邊給出了對(duì)應(yīng)的溫濕度廓線。從圖2 可以看到，在有邊界層逆溫的情況下，由于逆溫層的阻擋作用，使氣溶膠主要集中在邊界層頂（1500 m）以下，氣溶膠在邊界層內(nèi)出現(xiàn)明顯的累積現(xiàn)象，Na最大值達(dá)到3000～4000 cm?3以上。而邊界層頂以上氣溶膠濃度出現(xiàn)劇減現(xiàn)象，可減小2 個(gè)量級(jí)左右?？梢?jiàn)，因逆溫造成的穩(wěn)定性邊界層對(duì)氣溶膠的累積效應(yīng)，在低能見(jiàn)度霧—霾天氣形成過(guò)程中起到至關(guān)重要的作用。由于邊界層內(nèi)強(qiáng)烈的湍流混合作用，使氣溶膠混合均勻，ED 均在0.4 μm 左右。而無(wú)邊界層逆溫存在的情況下（圖3），氣溶膠垂直擴(kuò)散混合作用加強(qiáng)，無(wú)明顯累積效應(yīng)。不同大氣層結(jié)條件下的垂直擴(kuò)散程度不同，圖3 中2013年8月30日顯示的情況表示大氣溫度隨高度的遞減率大，大氣層結(jié)不穩(wěn)定性高，垂直擴(kuò)散作用強(qiáng)，從地面到3000 m高度的氣溶膠濃度均在500 cm?3，但ED 出現(xiàn)隨高度遞減現(xiàn)象，這是因?yàn)樯仙龜U(kuò)散氣流對(duì)不同大小的氣溶膠粒子具有篩選作用，小粒子易被上升氣流帶到高層，而大粒子留在低層。可見(jiàn)此種情況下的對(duì)流擴(kuò)散比較強(qiáng)烈，有利于地面污染氣溶膠向上輸送，對(duì)氣溶膠參與云和降水形成過(guò)程提供了有利條件。而其他兩個(gè)例子2014年8月11日和2014年8月12日的大氣溫度隨高度的遞減率較小，不穩(wěn)定性較弱，垂直擴(kuò)散作用偏小，氣溶膠濃度和大小均出現(xiàn)明顯的垂直遞減現(xiàn)象，進(jìn)入空中的氣溶膠量明顯減小。

圖2 2013年8月3日（綠色）、4日（紅色）和12日（藍(lán)色）邊界層逆溫條件下氣溶膠（a）數(shù)濃度Na（單位：cm?3）與（b）有效直徑ED（單位：μm）的垂直分布及（c）溫度、濕度廓線（實(shí)線為溫度，虛線為相對(duì)濕度）Fig. 2 Vertical distributions of (a) number concentration (Na, units: cm?3), (b) effective diameter (ED, units: μm), and (c) profiles of temperature(solid lines) and relative humidity (dashed lines) with atmospheric inversion condition on 3 (green), 4 (red), and 12 (blue) August 2013

圖3 2013年8月30日（青色）、2014年8月11日（藍(lán)色）和12日（粉色）邊界層無(wú)逆溫條件下（a）Na 與（b）ED 的垂直分布及（c）溫度、濕度廓線Fig. 3 Vertical distributions of (a) number concentration (Na, units: cm?3), (b) effective diameter (ED, units: μm), and (c) profiles of temperature(solid lines) and relative humidity (dashed lines) without atmospheric inversion condition on 30 August 2013 (cyan), 11 August 2014 (blue), and 12 August 2014 (pink)

表1 給出了6 個(gè)例子在不同高度的Na統(tǒng)計(jì)特征，可以看到，逆溫情況下1500 m 以下Na的平均值為3189 cm?3，而無(wú)逆溫情況下邊界層內(nèi)的Na平均值只有1509 cm?3。逆溫情況下ED 在1500 m 以下平均值為0.36 μm；在1500 m 以上ED 隨高度的增加呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)，1500～3000 m ED 平均值為0.42 μm，3000 m 以上，ED 平均值為0.53 μm。在逆溫情況下，出現(xiàn)ED 隨高度增大情況應(yīng)與氣溶膠來(lái)源不同有關(guān)，在后面詳細(xì)討論。沒(méi)有邊界層逆溫的情況下，1500 m 以下，ED 平均值為0.45 μm；1500～3000 m ED 平均值為0.35 μm；3000 m 以上，ED 平均值為0.32 μm。ED 隨高度變化很小或出現(xiàn)減小現(xiàn)象，這與垂直擴(kuò)散氣流對(duì)粒子輸送過(guò)程的篩選作用有關(guān)。

表1 不同高度氣溶膠數(shù)濃度Na 統(tǒng)計(jì)特征Table 1 Statistical summary of number concentration (Na) at different heights in each flight

3.1.2 不同大氣層結(jié)條件下的CCN 濃度垂直分布特征

圖4 是不同大氣層結(jié)條件下CCN 數(shù)濃度（過(guò)飽和度為0.3%）的垂直分布。從圖中可以看出，CCN 數(shù)濃度垂直分布與氣溶膠數(shù)濃度垂直分布相似，也與大氣穩(wěn)定度密切相關(guān)。在邊界層有明顯逆溫的穩(wěn)定大氣層結(jié)條件下（圖4a），CCN 數(shù)濃度在邊界層內(nèi)也存在明顯累積現(xiàn)象，然后隨高度出現(xiàn)劇減，CCN 數(shù)濃度最大值可以達(dá)到2000～3000 cm?3，而對(duì)應(yīng)的氣溶膠數(shù)濃度最大值為3000～4000 cm?3，說(shuō)明在過(guò)飽和度為0.3%的條件下，邊界層內(nèi)累積的高濃度氣溶膠具有很高的核化率。在無(wú)明顯逆溫的不穩(wěn)定大氣層結(jié)條件下（圖4b），CCN 數(shù)濃度在邊界層內(nèi)無(wú)明顯累積現(xiàn)象，而是隨高度呈遞減趨勢(shì)。

表2 給出了5 個(gè)例子的CCN 數(shù)濃度的平均值和最大值。逆溫層結(jié)條件下，1500 m 以下CCN 數(shù)濃度平均值為1992 cm?3，最大值為2656 cm?3；1500～3000 m 高度，CCN 數(shù)濃度平均值為610 cm?3，最大值為1119 cm–3；3000 m 以上，CCN 數(shù)濃度平均值僅為475 cm?3，最大值為562 cm?3。無(wú)明顯逆溫層結(jié)條件下，1500 m 以下的CCN 數(shù)濃度平均值為1190 cm?3，最大值為1826 cm?3；1500～3000 m高度層，CCN 數(shù)濃度平均值為701 cm?3，最大值為885 cm?3；在3000 m 以上，CCN 數(shù)濃度平均值為360 cm?3，平均值為586 cm?3。對(duì)比兩種類型的CCN 數(shù)濃度垂直分布，可以看出，在邊界層內(nèi)，逆溫情況下的CCN 數(shù)濃度約為無(wú)逆溫層結(jié)情況下的1.5 倍，而在1500～3000 m、3000 m 以上，兩種類型的CCN 數(shù)濃度較為接近，這與兩類氣溶膠數(shù)濃度的垂直分布趨勢(shì)基本一致。

3.1.3 氣溶膠來(lái)源分析

為解釋氣溶膠濃度或尺度隨高度增加，但CCN 濃度不一定增加的現(xiàn)象（如圖2a 和圖4a），了解不同高度氣溶膠的來(lái)源具有重要意義。利用HYSPLIT_4模式（HYbrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory model）分別對(duì)6次個(gè)例在不同高度氣溶膠粒子做了后向軌跡分析。圖5 為6次個(gè)例在距地面500 m、1200 m、2200 m、2700 m高度的氣團(tuán)72 小時(shí)的后向軌跡。

圖4 （a）有邊界層逆溫和（b）無(wú)邊界層逆溫情況下CCN 數(shù)濃度（過(guò)飽和度為0.3%）垂直分布Fig. 4 Averaged vertical distributions of the CCN number concentration at 0.3% supersaturation (a) with atmospheric inversion condition and (b)without atmospheric inversion condition

圖5 2013年8月（a）3日、（b）4日、（c）12日、（d）30日以及2014年8月（e）11日、（f）12日觀測(cè)期間太原不同高度72 小時(shí)后向軌跡 紅、藍(lán)、綠、青色實(shí)線分別代表500 m、1200 m、2200 m、2700 m 高度的后向軌跡。Fig. 5 Backward trajectories of air masses in Taiyuan station on (a) 3 August, (b) 4 August, (c) 12 August, (d) 30 August 2013, (e) 11 August 2014 and (f) 12 August 2014 The red, blue, green, and cyan solid lines represent the backward trajectories at 500 m, 1200 m, 2200 m, and 2700 m height,respectively.

可以看出，2013年8月3日、8月4日和8月12日三次大氣探測(cè)過(guò)程中，低層氣溶膠主要來(lái)自本地源，以城市群人類活動(dòng)排放源為主，而高層氣溶膠來(lái)自西北地區(qū)，其中2013年8月3日來(lái)自柴達(dá)木盆地，2013年8月4日和2013年8月12日來(lái)自新疆地區(qū)，經(jīng)過(guò)戈壁沙漠之后進(jìn)入山西。因此，由于這三次探測(cè)期間高層氣溶膠來(lái)自西北地區(qū)遠(yuǎn)距離輸送的尺度較大沙塵粒子，而低層氣溶膠主要來(lái)自局地城市群人類活動(dòng)排放的尺度較小的粒子，又因?yàn)橛羞吔鐚幽鏈刈璧K垂直輸送，氣溶膠垂直混合受阻，造成氣溶膠有效直徑隨高度增加呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)。一般情況下，沙塵粒子為非吸濕性氣溶膠粒子，因此，核化成CCN 的濃度較小。2013年8月30日低層氣溶膠來(lái)自東北地區(qū)輸送，高層氣溶膠來(lái)自蒙古地區(qū)的輸送。2014年8月11日低層氣溶膠來(lái)自蒙古地區(qū)而高層氣溶膠來(lái)自西北地區(qū)。2014年8月12日，低層氣溶膠來(lái)自局地的排放，高層氣溶膠來(lái)自西北地區(qū)?？梢?jiàn)2013年8月30日和2014年8月11日低層氣溶膠有效直徑較大，是因?yàn)榈蛯託馊苣z有來(lái)自其他地方的輸送，而三次觀測(cè)的高層氣溶膠均來(lái)自西北或蒙古地區(qū)的遠(yuǎn)距離輸送，而高層氣溶膠有效直徑比較小，這可能是由于云對(duì)氣溶膠的濕清除作用，尺度較大的氣溶膠容易形成云滴，因此，氣溶膠有效直徑出現(xiàn)隨高度增加呈現(xiàn)減小或不變的趨勢(shì)。

3.2 氣溶膠譜分布及其與CCN 的相關(guān)性和轉(zhuǎn)化關(guān)系

利用2013年7月31日、8月3日、8月4日三次在山西文水地區(qū)不同高度層飛機(jī)水平盤旋探測(cè)數(shù)據(jù)，分析了不同高度層的氣溶膠粒子譜分布。其中2013年7月31日探測(cè)時(shí)，空中有一層較薄的云層，2013年8月3日、2013年8月4日為晴空天氣。

這三次飛行探測(cè)的方案是，在山西文水地區(qū)從最低飛行安全高度1200 m 開(kāi)始，以300 m 或600 m 為間隔分層水平盤旋飛行探測(cè)，在每一個(gè)高度層大約飛行5 min。圖6 是三次探測(cè)相同高度盤旋平飛時(shí)的氣溶膠譜。圖6a 中7月31日、8月4日、8月3日氣溶膠譜均呈單峰分布，不同日期相同尺度的氣溶膠濃度相差較大，圖6b–d 中8月3日和8月4日氣溶膠譜呈雙峰分布，而7月31日氣溶膠譜呈單峰分布，圖6c–d 中7月31日氣溶膠譜與8月3日和8月4日氣溶膠譜型差異較大，直徑小于1.2 μm 的氣溶膠濃度與8月3日和8月4日相比較小，而直徑大于1.2 μm 的氣溶膠濃度較大，這是由于7月31日平飛探測(cè)時(shí)，飛機(jī)在1800～2500 m 位于云中，由于濕增長(zhǎng)作業(yè)而使得氣溶膠粒子增大；圖6e–f 中三次探測(cè)氣溶膠譜型較為一致，都呈單峰分布，說(shuō)明不同日期3000 m 以上氣溶膠分布差異較小。

圖6 2013年7月31日、8月3日、8月4日不同高度氣溶膠粒子譜分布：（a）1200 m；（b）1500 m；（c）1800 m；（d）2500 m；（e）3100 m；（f）3700 m。圖中N 和D 分別表示粒子的數(shù)濃度和直徑Fig. 6 Aerosol particle size distributions at (a) 1200 m, (b) 1500 m, (c) 1800 m, (d) 2500 m, (e) 3100 m, and (f) 3700 m on July 31, August 3, August 4, 2013. N, D represent number concentration and diameter of particle, respectively.

綜上，不同日期氣溶膠譜型在低層差異較大而高層基本一致；因?yàn)榈蛯邮苋藶榕欧诺臍馊苣z影響較大，造成不同日期氣溶膠譜型相差較大；而不同高度的氣溶膠譜型不同，1200 m 氣溶膠譜呈單峰或雙峰分布，1500～2500 m 氣溶膠譜呈雙峰分布，3100～3700 m，氣溶膠譜呈單峰分布；云中氣溶膠譜呈單峰分布，與晴空相比，直徑小于1.2 μm 的氣溶膠濃度小，而直徑大于1.2 μm 的氣溶膠濃度較大。

圖7 為不同高度的平均氣溶膠譜分布，可以看出，氣溶膠粒子主要集中在小粒子端，大粒子端的Na較?。坏蛯痈髁蕉蔚腘a都比較高，隨著高度的增加各粒徑段的Na都有所減小，特別是小粒子端，Na減小非常明顯，從而使高層氣溶膠中大粒子所占的比例有所增加，從后向軌跡來(lái)看，觀測(cè)期間低層的氣溶膠粒子主要來(lái)自近地面的局地排放；而高層的氣溶膠粒子來(lái)自西北地區(qū)的遠(yuǎn)距離輸送，高層氣溶膠大粒子所占比例增加，就是由于來(lái)自西北地區(qū)沙塵氣溶膠的影響，但整個(gè)氣溶膠譜型沒(méi)有明顯變化，說(shuō)明大粒子氣溶膠對(duì)本地氣溶膠譜型的影響較小。

圖7 不同高度平均氣溶膠譜分布Fig. 7 Averaged aerosol particle size distributions at different heights

由以上分析可知，氣溶膠數(shù)濃度與CCN 數(shù)濃度的分布趨勢(shì)較為一致，因此我們做了二者的相關(guān)性分析。圖8 所示是5架次的飛行探測(cè)過(guò)程中，氣溶膠數(shù)濃度與CCN 數(shù)濃度（過(guò)飽和度為0.3%，表3）相關(guān)性分析。CCN 數(shù)濃度與氣溶膠數(shù)濃度有較好的相關(guān)性，決定系數(shù)R2可達(dá)到0.8 以上，決定系數(shù)R2達(dá)到0.9 以上的有兩次，分別是2013年8月3日和2013年8月4日的飛行探測(cè)過(guò)程，決定系數(shù)R2分別為0.91 和0.96。其余三次的R2都在0.8～0.9 之間，為此我們統(tǒng)計(jì)了不同日期氣溶膠的平均有效直徑，如表4 所示，可以看出，2013年8月3日和2013年8月4日探測(cè)過(guò)程中，氣溶膠粒子的平均有效直徑較大，均大于0.4 μm，而其余三日氣溶膠粒子的平均有效直徑都小于0.4 μm，因此，華北中部夏季垂直方向上，氣溶膠數(shù)濃度與CCN數(shù)濃度有較好的相關(guān)性，并且當(dāng)氣溶膠粒子平均有效直徑大于0.4 μm時(shí)，氣溶膠數(shù)濃度與CCN 數(shù)濃度的相關(guān)性更好。

圖8 (a) 2013年8月3日, (b) 2013年8月4日, (c) 2013年8月12日, (d) 2013年8月30日和(e) 2014年8月12日飛機(jī)探測(cè)過(guò)程中CCN 數(shù)濃度與氣溶膠數(shù)濃度的相關(guān)性Fig. 8 Linear regressions between the CCN number concentration and Na in flights of (a) 3 August, 2013, (b) 4 August, 2013, (c) 12 August, 2013 (d)30 August, 2013 and (e) 12 August, 2014

表3 不同高度CCN 數(shù)濃度（NCCN；過(guò)飽和度為0.3%）統(tǒng)計(jì)特征Table 3 Statistical summary of the CCN number concentration (NCCN)at 0.3% supersaturation at different heights in each case

表4 垂直探測(cè)過(guò)程中不同日期氣溶膠數(shù)濃度與CCN 數(shù)濃度的決定系數(shù)及氣溶膠有效直徑的統(tǒng)計(jì)特征Table 4 Statistical properties for the correlation coefficient values between the CCN number concentration, Na, and ED

氣溶膠成為CCN 的能力與尺度和化學(xué)組分有很大的關(guān)系。在不了解氣溶膠詳細(xì)化學(xué)組分的情況下，為了進(jìn)一步了解氣溶膠尺度與氣溶膠活化能力的關(guān)系，我們分析了0.3%過(guò)飽和度條件下，CCN比率（CCN/CN，CN 為“凝結(jié)核”的簡(jiǎn)稱）與ED 的關(guān)系。圖9 為2013年8月03日飛行探測(cè)時(shí)，整個(gè)探測(cè)過(guò)程中CCN/CN 與ED 的關(guān)系圖?？梢钥闯觯珻CN/CN 與ED 呈線性關(guān)系，隨著ED 的增大，CCN/CN 也增大，當(dāng)ED 為0.25 μm時(shí)，CCN/CN大約為0.25，即約25%的氣溶膠可以作為CCN，當(dāng)ED 為0.6 μm時(shí)，CCN/CN 大約為0.45，即約45%的氣溶膠可以作為CCN，當(dāng)ED 為0.9 μm時(shí)，CCN/CN 大約為0.65，即約65%的氣溶膠可以作為CCN，表明尺度越大的氣溶膠越容易成為CCN。

圖9 2013年8月3日飛行探測(cè)過(guò)程中CCN 占CN 的比例(CCN/CN)與ED 的關(guān)系Fig. 9 Relationship between the CCN to CN ratio (CCN/CN) and ED during the flight on 3 August 2013

為了研究不同高度氣溶膠的活化能力，分析了低層和高層的CCN/CN 與ED 的關(guān)系（圖10）。圖10a 為低層（1500 m 以下）CCN/CN 與ED 的關(guān)系圖，圖中可以看出，低層氣溶膠ED 值較小，大部分集中在0.5 μm 以下，低層CCN/CN 與ED 也呈線性關(guān)系，隨著ED 的增大，CCN/CN 也增大，當(dāng)ED 為0.25 μm時(shí)，CCN/CN 大約為0.2，即約20%的氣溶膠可以作為CCN，當(dāng)ED 為0.4 μm時(shí)，CCN/CN 大約為0.35，即約35%的氣溶膠可以作為CCN；同樣，圖10b 為高層（3000～4000 m）CCN/CN 與ED 的關(guān)系圖，圖中可以看出，高層氣溶膠ED 值較大，高層CCN/CN 也與ED 呈線性關(guān)系，隨著ED 的增大，CCN/CN 也增大，當(dāng)ED 為0.4 μm時(shí)，CCN/CN 大約為0.4，即約40%的氣溶膠可以作為CCN，當(dāng)ED 為0.9 μm時(shí)，CCN/CN大約為0.65，即約65%的氣溶膠可以作為CCN。

圖10 2013年8月3日飛行探測(cè)過(guò)程（a）1500m 以下以及（b）3000～4000 m 高度CCN/CN 與ED 的關(guān)系Fig. 10 Relationships between the CCN/CN and ED at different heights during the flight on 3 August 2013: (a) 0–1500 m, (b) 3000–4000 m

由以上分析可以得出，CCN/CN 隨著高度增加而增大。CCN 活化率受到氣溶膠粒子尺度和氣溶膠化學(xué)成分的影響，F(xiàn)itzgerald（1973）和Kuwat etal.（2008）等研究表明粒子尺度對(duì)活化率的影響高于化學(xué)成分的影響。本文中不涉及化學(xué)成分的研究，從物理的角度來(lái)講，過(guò)飽和度較高的情況下，CCN/CN 受到粒子尺度影響很大。故雖然低層和高層粒子來(lái)源不同，但由于高層粒子尺度較大，受到粒子尺度的影響，高層CCN/CN 的值較大。

3.3 云下氣溶膠、CCN 濃度與云中云滴數(shù)濃度的關(guān)系

CCN 活化譜是CCN 數(shù)濃度隨過(guò)飽和度的變化曲線，CCN 數(shù)濃度觀測(cè)的一個(gè)很重要的應(yīng)用就是CCN 活化譜。通常用經(jīng)驗(yàn)公式N=CSK來(lái)擬合，其中，C、K為擬合參數(shù)，N為過(guò)飽和度S下的CCN數(shù)濃度，氣溶膠粒子的尺度或化學(xué)組分的信息隱含在擬合參數(shù)C、K之中。根據(jù)擬合參數(shù)C、K的值，把CCN 活化譜分為海洋型（C<1000 cm?3，K<1）、過(guò)渡型（1000 cm?31）、大陸型（C>2200 cm?3，K<1）三種（表5 所示個(gè)例）。

云下氣溶膠粒子能否成為CCN，對(duì)云的形成及云的微物理特征有重要的意義。在以往的研究中，很少有在云底之下300 m 范圍內(nèi)直接對(duì)氣溶膠和CCN 進(jìn)行觀測(cè)，所以本次對(duì)CCN 活化譜的研究所選取的觀測(cè)位置是位于云底之下100～300m 范圍和云外的區(qū)域，圖11 中2014年7月15日是在云外做的觀測(cè)，高度3700 m 做水平飛行，2014年7月19日是在云底之下100 m（高度為3100 m）做云底之下保持高度水平盤旋飛行，過(guò)飽和度分別設(shè)置為0.4、0.6、0.8。擬合參數(shù)C、K值如表5 所示，2014年7月15日的云外觀測(cè)屬于過(guò)度型活化譜，過(guò)飽和度分別設(shè)置為0.2、0.4、0.6。2014年7月19日的云底之下觀測(cè)屬于清潔大陸型活化譜，而封秋娟等（2012）對(duì)山西省地面做的CCN 活化譜屬于典型大陸型活化譜。

圖11 云外及云下CCN 活化譜Fig. 11 CCN spectra were observed below cloud bases and the environment.

表5 CCN 活化譜擬合參數(shù)值Table 5 Parameters of CCN Spectrum

氣溶膠不僅對(duì)云的形成及云的宏微觀特征有重要的影響，氣溶膠還可以通過(guò)影響云的宏微觀特征而影響氣候，而氣溶膠對(duì)云的影響又具有很大的不確定性，本研究想通過(guò)對(duì)云下氣溶膠粒子與云底之上的云滴粒子進(jìn)行觀測(cè)，確定氣溶膠粒子與云滴粒子的轉(zhuǎn)化關(guān)系。氣溶膠粒子能否活化成為云滴粒子，與氣溶膠粒子的物理化學(xué)性質(zhì)、環(huán)境過(guò)飽和度以及上升速度等有關(guān)系，本研究只做了Na、CCN 濃度和Nc的觀測(cè)分析。

利用2014年8月11日的觀測(cè)資料，分析了Na與Nc以及CCN 數(shù)濃度與Nc之間的關(guān)系。本次觀測(cè)的飛行方式是在云底之下200 m（高度為3400 m）做保持高度水平盤旋飛行，大約水平盤旋5 min 之后從云底入云，在云底之上100 m（高度3700 m）做保持高度水平盤旋飛行。在云底之下盤旋平飛為了獲取氣溶膠和CCN 的觀測(cè)資料，在云底之上盤旋平飛為了獲取云滴粒子的觀測(cè)資料。在不了解實(shí)際過(guò)飽和度、上升速度以及氣溶膠化學(xué)組分的情況下，我們希望在氣溶膠和云滴之間找到一種簡(jiǎn)單的線性關(guān)系，如圖12 所示，擬合方程為y=1.3x?616.3，擬合相關(guān)系數(shù)為0.96，計(jì)算得到氣溶膠轉(zhuǎn)化為云滴的比率為47%。

圖12 云底之下200 m 高度層Na 與云底之上100 m 高度層云滴數(shù)濃度Nc 的關(guān)系Fig. 12 Relationship between Na and Nc (cloud droplet number concentration) near the cumulus cloud base

此外，本次研究還做了在固定過(guò)飽和度0.3%條件下，CCN 數(shù)濃度與Nc之間的關(guān)系，如圖13所示，擬合方程為y=1.6x?473.8，擬合相關(guān)系數(shù)也為0.96，計(jì)算得到CCN 轉(zhuǎn)化為云滴的比率為69%。

圖13 過(guò)飽和度0.3%條件下云底之下200 m 高度層CCN 數(shù)濃度與云底之上100 m 高度層Nc 的關(guān)系Fig. 13 Relationship between the CCN number concentration (0.3%supersaturation) and Nc near the cumulus cloud base

4 結(jié)論

本文分析了山西省9架次的夏季云物理飛機(jī)探測(cè)資料，得到如下主要結(jié)論：

（1）大氣邊界層逆溫層結(jié)對(duì)大氣氣溶膠粒子的垂直分布有重要的影響。當(dāng)大氣邊界層有逆溫存在時(shí)，邊界層內(nèi)Na高且ED 在邊界層內(nèi)比較均勻；當(dāng)大氣邊界層無(wú)逆溫層結(jié)時(shí)，氣溶膠粒子可隨大氣垂直輸送到較高的高度，邊界層內(nèi)Na較小。有逆溫時(shí)，邊界層內(nèi)Na大約為無(wú)逆溫時(shí)的2 倍；兩類Na的垂直分布都呈隨高度增加而減小的趨勢(shì)。相同日期里CCN 數(shù)濃度的垂直分布趨勢(shì)與Na的垂直分布趨勢(shì)基本一致，有逆溫時(shí)，邊界層內(nèi)CCN 數(shù)濃度大約為無(wú)逆溫時(shí)1.5 倍。

（2）華北中部夏季高層一般受到來(lái)自西北或蒙古等地的氣團(tuán)影響，造成晴空時(shí)高層氣溶膠尺度大，ED 在0.45 μm 以上，有云時(shí)，高層尺度較大的氣溶膠活化成為云滴，造成高層氣溶膠尺度小，ED 在0.35 μm 以下；低層氣溶膠以局地排放為主時(shí)，氣溶膠尺度小，ED 在0.4 μm 以下。

（3）氣溶膠譜型在低層差異較大而高層基本一致；因?yàn)榈蛯邮芫值嘏欧诺臍馊苣z影響較大，造成不同日期氣溶膠譜型相差較大；而不同高度的氣溶膠譜型不同，1200 m 氣溶膠譜呈單峰分布，1500～2500m 氣溶膠譜呈雙峰分布，3100～3700 m，氣溶膠譜呈單峰分布；云中氣溶膠譜呈單峰分布。與晴空相比，直徑小于1.2 μm 的氣溶膠濃度小，而直徑大于1.2 μm 的氣溶膠濃度大。低層氣溶膠各粒徑段的粒子濃度均高于高層，高層氣溶膠由于受到來(lái)自西北地區(qū)沙塵氣溶膠的影響，大粒子所占比例增加，但整個(gè)氣溶膠譜型沒(méi)有明顯變化，說(shuō)明大粒子氣溶膠對(duì)本地氣溶膠譜型的影響較小。

（4）垂直方向上，氣溶膠數(shù)濃度與CCN 數(shù)濃度有較好的相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)都在0.8 以上，并且當(dāng)ED 大于0.4 μm時(shí)，氣溶膠數(shù)濃度與CCN 數(shù)濃度的相關(guān)性好于氣溶膠粒子平均有效直徑小于0.4 μm 的情況。2013年8月03日整個(gè)探測(cè)過(guò)程中CCN/CN 與ED 呈線性關(guān)系，隨著ED 的增大，CCN/CN 也增大，并且低層、高層均表現(xiàn)出這種關(guān)系。氣溶膠粒子尺度是影響CCN/CN 的重要因素。

（5）用N=CSK擬合得到的山西地區(qū)空中CCN 活化譜參數(shù)，云外屬于過(guò)度型核譜，云底之下300 m 范圍內(nèi)屬于清潔大陸型核譜。

（6）積云云下氣溶膠與云滴的線性擬合方程為y=1.3x?616.3，擬合決定系數(shù)為0.96，氣溶膠轉(zhuǎn)化為云滴的比率為47%。過(guò)飽和度0.3%條件下，云下CCN 與云滴的線性擬合方程為y=1.6x?473.8，擬合決定系數(shù)也為0.96，CCN 轉(zhuǎn)化為云滴的比率為69%。