基于二維層狀材料的神經(jīng)形態(tài)器件研究進(jìn)展*

李策 楊棟梁 孫林鋒

(北京理工大學(xué)物理學(xué)院,先進(jìn)光電量子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與測(cè)量教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100081)

近年來(lái),人工智能的發(fā)展對(duì)計(jì)算和存儲(chǔ)的需求不斷提升.但是,摩爾定律的放緩以及傳統(tǒng)馮·諾依曼架構(gòu)中計(jì)算與存儲(chǔ)單元的分離,導(dǎo)致了大量數(shù)據(jù)在搬運(yùn)過(guò)程中功耗增加和時(shí)間延遲,致使集成電路以及芯片設(shè)計(jì)面臨越來(lái)越多的挑戰(zhàn).這迫切需要開發(fā)新型計(jì)算范式來(lái)應(yīng)對(duì)這種挑戰(zhàn).而基于存算一體架構(gòu)的神經(jīng)形態(tài)器件,可利用歐姆定律和基爾霍夫定律實(shí)現(xiàn)原位計(jì)算,從而有望克服傳統(tǒng)馮·諾依曼架構(gòu)瓶頸.通過(guò)調(diào)節(jié)具有“記憶”功能的憶阻器阻值,實(shí)現(xiàn)類似生物大腦的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),并對(duì)復(fù)雜網(wǎng)絡(luò)信號(hào)進(jìn)行處理,例如圖像識(shí)別、模式分類和決策執(zhí)行等.二維材料由于其層狀超薄特性和新奇的物理效應(yīng),為進(jìn)一步縮小器件尺寸并實(shí)現(xiàn)感存算一體提供了方案.本文綜述了基于二維材料的神經(jīng)形態(tài)器件中的物理效應(yīng)和憶阻特性,并詳細(xì)闡述了神經(jīng)形態(tài)器件對(duì)LIF(leaky integrate and fire)模型、Hodgkin-Huxley 模型等神經(jīng)元模型以及長(zhǎng)期可塑性、短期可塑性、放電時(shí)間依賴可塑性和尖峰頻率依賴可塑性的模擬.在此基礎(chǔ)上,進(jìn)一步介紹了基于二維材料的神經(jīng)形態(tài)器件在視覺(jué)、聽覺(jué)以及觸覺(jué)等領(lǐng)域的探索性應(yīng)用.最后本文總結(jié)了當(dāng)前研究領(lǐng)域面臨的問(wèn)題以及對(duì)未來(lái)應(yīng)用前景的展望.

1 引言

隨著人工智能的發(fā)展以及大數(shù)據(jù)時(shí)代的到來(lái),社會(huì)發(fā)展對(duì)計(jì)算機(jī)的運(yùn)算速度以及處理能效的要求越來(lái)越高.而目前的計(jì)算機(jī)都是基于傳統(tǒng)的馮·諾依曼架構(gòu),這種物理上計(jì)算單元和存儲(chǔ)單元的分離,會(huì)導(dǎo)致數(shù)據(jù)在搬運(yùn)過(guò)程中功耗增加和時(shí)間延遲[1,2].在著名的人機(jī)大戰(zhàn)中,代表著傳統(tǒng)馮·諾依曼架構(gòu)的人工智能產(chǎn)物AlphGo 擊敗了世界冠軍柯潔,這顯示了AlphGo 優(yōu)越的算法架構(gòu)和運(yùn)算處理能力.但值得注意的是,AlphGo 的功耗是我們生物大腦(約20 W)的數(shù)千倍[3,4].因此,制造出像人腦一樣,具有存算一體、高效、精準(zhǔn)和連續(xù)信號(hào)處理等優(yōu)勢(shì)的類腦芯片成為近年來(lái)學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界越來(lái)越關(guān)注的方向,各個(gè)國(guó)家也出臺(tái)了相應(yīng)的腦計(jì)劃,并且中國(guó)在“十四五”規(guī)劃和2035 年遠(yuǎn)景目標(biāo)中將“腦科學(xué)”列為國(guó)家重點(diǎn)前沿科技項(xiàng)目[5].

受人腦中神經(jīng)元和突觸計(jì)算模式的啟發(fā),神經(jīng)形態(tài)計(jì)算網(wǎng)絡(luò)具有實(shí)現(xiàn)大規(guī)模并行計(jì)算、自適應(yīng)以及自學(xué)習(xí)等功能,并可通過(guò)歐姆定律和基爾霍夫電流定律實(shí)現(xiàn)原位計(jì)算,這樣構(gòu)成的神經(jīng)形態(tài)器件被認(rèn)為是最有潛力克服傳統(tǒng)馮·諾依曼架構(gòu)的電子元件之一[6-11].在眾多用于實(shí)現(xiàn)神經(jīng)形態(tài)計(jì)算的電子元器件中,憶阻器憑借其高集成密度、超低功耗、可實(shí)現(xiàn)存儲(chǔ)與計(jì)算相融合以及模擬突觸可塑性等特點(diǎn)成為當(dāng)前最具優(yōu)勢(shì)的選擇.在1971 年,Chua[12]從電路的完備性關(guān)系出發(fā),首次提出了憶阻器的概念.根據(jù)憶阻器完成存內(nèi)計(jì)算的方式不同,可以把憶阻器分為數(shù)字型(突變型)憶阻器和模擬型(漸變型)憶阻器[13-17].其中,數(shù)字型憶阻器的高阻態(tài)(HRS)以及低阻態(tài)(LRS)可以分別對(duì)應(yīng)邏輯存儲(chǔ)單元中的“0”和“1”,從而根據(jù)HRS 和LRS 之間的轉(zhuǎn)變實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)的存儲(chǔ),該類型憶阻器通常用于實(shí)現(xiàn)非易失性存儲(chǔ)[18].而模擬型憶阻器的阻值可隨電壓掃描呈現(xiàn)連續(xù)變化特征,通常用于對(duì)信號(hào)進(jìn)行傳輸、變換和放大等處理[19,20],并可進(jìn)行編程模擬電路設(shè)計(jì)以及仿真模擬類腦神經(jīng)突觸的權(quán)重調(diào)節(jié)[21].此外,利用模擬型憶阻器的交叉陣列可以一步完成乘法-加法的矩陣運(yùn)算,這比傳統(tǒng)的計(jì)算過(guò)程更加節(jié)時(shí)、節(jié)能.

憶阻器發(fā)展至今,國(guó)內(nèi)外研究者發(fā)現(xiàn)了許多具有憶阻特性的材料.傳統(tǒng)阻變材料主要包括二元金屬氧化物[22,23]、多元金屬氧化物[24-26]、固態(tài)電解質(zhì)[27]和有機(jī)介質(zhì)材料[28,29]等.由傳統(tǒng)阻變材料制備的憶阻器已被廣泛研究,器件性能穩(wěn)定,制備工藝成熟,但由于材料本身的限制,使得憶阻器尺寸很難繼續(xù)縮小.而二維(2D)材料由于其層狀超薄特性和豐富的物理效應(yīng)受到了國(guó)內(nèi)外眾多研究人員的關(guān)注[30-38].

本文首先從經(jīng)典理論和量子理論角度出發(fā),介紹了基于2D 材料的神經(jīng)形態(tài)器件的物理機(jī)制和憶阻特性,并詳細(xì)闡述了其對(duì)神經(jīng)元模型和突觸可塑性的模擬.另外,本文列舉了基于2D 材料神經(jīng)形態(tài)器件在生物感知、聲音定位以及觸控模擬等領(lǐng)域的應(yīng)用.最后,總結(jié)了當(dāng)前2D 材料神經(jīng)形態(tài)器件在高密度、大規(guī)模陣列集成等方面存在的問(wèn)題,并對(duì)如何構(gòu)建低能耗、存算一體的神經(jīng)形態(tài)計(jì)算系統(tǒng)進(jìn)行了展望.

2 2D 材料憶阻器件中的物理效應(yīng)

推動(dòng)神經(jīng)形態(tài)器件發(fā)展的關(guān)鍵在于理解和掌握器件的物理效應(yīng),而憶阻器作為實(shí)現(xiàn)神經(jīng)形態(tài)計(jì)算的理想器件之一,研究其背后的物理機(jī)制變得尤為重要.憶阻器一般是基于HRS 和LRS 的相互轉(zhuǎn)化從而實(shí)現(xiàn)SET 和RESET,其開關(guān)機(jī)制與器件結(jié)構(gòu)、憶阻材料、電極材料以及工藝流程有關(guān).而對(duì)于2D 材料制備而成的憶阻器來(lái)說(shuō),在納米尺度下材料自身會(huì)伴隨產(chǎn)生新奇的物理效應(yīng),這勢(shì)必也會(huì)給器件帶來(lái)一些奇異的微觀特性.隨著研究的進(jìn)展,2D 材料憶阻器的物理效應(yīng)可以分為: 經(jīng)典物理效應(yīng)以及量子物理效應(yīng).經(jīng)典物理效應(yīng)主要為:相變效應(yīng)[39-41]以及鐵電效應(yīng)[42-44].量子物理效應(yīng)可以分為: 導(dǎo)電細(xì)絲效應(yīng)[45-48]、氧空位效應(yīng)[49,50]、隧穿效應(yīng)[51,52]、電荷捕獲與釋放[53,54]以及范德瓦耳斯(vdWs)效應(yīng)[55-58],如圖1 所示.盡管在憶阻器實(shí)際工作時(shí),往往會(huì)伴隨多種效應(yīng)協(xié)同進(jìn)行,為了便于闡述,接下來(lái)將分類單獨(dú)介紹各個(gè)效應(yīng)的物理機(jī)理.

圖1 基于2D 材料的憶阻器工作機(jī)制示意圖,其中包括經(jīng)典效應(yīng),如相變效應(yīng)、鐵電效應(yīng),以及量子效應(yīng),如導(dǎo)電細(xì)絲效應(yīng)、氧空位效應(yīng)、電荷捕獲效應(yīng)、隧穿效應(yīng)、vdWs效應(yīng)等Fig.1.Schematic diagram of physical working mechanisms of memristor based on 2D materials,including classical effects,such as phase change effect,ferroelectric effect,and quantum effect,like conductive filament effect,oxygen vacancy effect,charge trapping effect,tunneling effect,vdWs effect,etc.

2.1 經(jīng)典物理效應(yīng)

2.1.1 相變效應(yīng)

相變效應(yīng)主要是依托相變材料在不同相態(tài)之間的可逆變換來(lái)調(diào)節(jié)憶阻器開和關(guān).當(dāng)相變材料受到焦耳熱[59]、激光[60]、電子束輻照[61]以及離子摻雜[62]等因素影響時(shí),材料的晶態(tài)就會(huì)發(fā)生可逆改變,這種結(jié)構(gòu)變化往往能在幾納秒內(nèi)就可以完成[63].在相變材料發(fā)生結(jié)構(gòu)可逆變換的同時(shí),電導(dǎo)率也會(huì)顯著變化,電導(dǎo)率的強(qiáng)大反差可以作為數(shù)據(jù)存儲(chǔ)的“0”態(tài)和“1”態(tài).

由于Li+具有較小的離子半徑,可以在2D 材料中進(jìn)行層間運(yùn)動(dòng),這使其可以通過(guò)離子摻雜實(shí)現(xiàn)2D 材料的相變.Zhu 等[40]通過(guò)電場(chǎng)控制Li+遷移,實(shí)現(xiàn)憶阻器中MoS2薄膜從2H相到1T相的可逆轉(zhuǎn)變,且器件具有良好的突觸可塑性,并在輸入信號(hào)誘導(dǎo)下可產(chǎn)生突觸競(jìng)爭(zhēng)或突觸合作等相互作用.圖2(a)展示了由金電極和機(jī)械剝離的MoS2組成的器件結(jié)構(gòu)示意圖,當(dāng)在A 電極施加正向電壓的時(shí)候,Li+在電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下會(huì)向B 電極運(yùn)動(dòng)并積累,這會(huì)導(dǎo)致LixMoS2轉(zhuǎn)換為1T相,電導(dǎo)率大大增加,實(shí)現(xiàn)SET 過(guò)程.反之,當(dāng)在A 電極施加負(fù)向電壓時(shí),Li+在電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下會(huì)向A 極運(yùn)動(dòng)并積累,導(dǎo)致LixMoS2轉(zhuǎn)換為2H相,實(shí)現(xiàn)RESET 過(guò)程,如圖2(b)所示.在實(shí)現(xiàn)開關(guān)特性的基礎(chǔ)上,通過(guò)施加脈沖電壓,器件表現(xiàn)出了穩(wěn)定的電導(dǎo)可調(diào)行為,如圖2(c)所示,這凸顯了離子插層在實(shí)現(xiàn)2D 材料可逆相變以及模擬人工突觸功能方面的潛力.此外,Zhang 等[41]利用MoTe2和Mo1-xWxTe2作為相變記憶層,制作了垂直結(jié)構(gòu)憶阻器.較為獨(dú)特的是,此工作通過(guò)橫截面高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)掃描,發(fā)現(xiàn)一種介于2H與1T相態(tài)的2Hd相態(tài),如圖2(d)所示.為進(jìn)一步探究其電學(xué)特性,在-3 V→3 V→-3 V 的掃描電壓下,可在10 ns 內(nèi)實(shí)現(xiàn)HRS 和LRS 之間的重復(fù)切換,展現(xiàn)了良好的開關(guān)特性(圖2(e)).該工作證明2D 材料中的過(guò)渡金屬二硫化物(TMD)只在電場(chǎng)調(diào)控下也可實(shí)現(xiàn)可逆相變過(guò)程,使得具有高開關(guān)比、超快開關(guān)速度的2D 材料相變憶阻器件的實(shí)現(xiàn)成為可能.

圖2 相變效應(yīng)(a)Au/MoS2/Au 器件結(jié)構(gòu)示意圖以及在電場(chǎng)作用下Li+調(diào)控MoS2 發(fā)生可逆相變過(guò)程的示意圖[40];(b)Au/MoS2/Au 器件的I-V 特性曲線[40];(c)通過(guò)脈沖編程電壓改變電導(dǎo)增量[40];(d)MoTe2 在電場(chǎng)作用下的相變過(guò)程以及MoTe2 在2H (左下)和2Hd (右下)態(tài)下的STEM 圖像[41];(e)電形成過(guò)程前后的I-V 掃描曲線[41]Fig.2.Phase change effect:(a)Schematic diagram of Au/MoS2/Au device structure and Li+ regulating the reversible phase change process of MoS2 under the applied electric field[40];(b)typical I-V curve of Au/MoS2/Au device[40];(c)conductance changing with continuous pulse programming voltage[40];(d)phase change process of MoTe2 with electric field applied and the STEM images of 2H(bottom left)and 2Hd(bottom right)states of MoTe2[41];(e) I-V curves of devices before and after forming processes[41].

2.1.2 鐵電效應(yīng)

鐵電憶阻材料在近些年來(lái)得到了廣泛的研究[42,64-67].在沒(méi)有外加電場(chǎng)時(shí),鐵電材料具有穩(wěn)定的自發(fā)極化性質(zhì),但極化取向并不規(guī)則,總體表現(xiàn)為無(wú)極化.當(dāng)施加外電場(chǎng)的時(shí)候,自發(fā)極化的方向可以由外加電場(chǎng)進(jìn)行調(diào)控[68,69],進(jìn)而實(shí)現(xiàn)LRS 和HRS 之間的阻態(tài)轉(zhuǎn)換.

目前,對(duì)鐵電場(chǎng)效應(yīng)管(FeFET)[70,71]以及鐵電隧道結(jié)(FTJ)[15]的研究較為成熟.然而傳統(tǒng)的FeFET 由金屬-鐵電-絕緣體-半導(dǎo)體組成,這種組合存在柵極漏電流等問(wèn)題,嚴(yán)重阻礙了實(shí)際應(yīng)用.基于此,Wang 等[43]利用α-In2Se3的鐵電性和半導(dǎo)體特性制備了鐵電半導(dǎo)體場(chǎng)效應(yīng)晶體管(FeSFET),如圖3(a)所示.由于該器件極化轉(zhuǎn)換過(guò)程發(fā)生在α-In2Se3層而不是柵極介質(zhì)內(nèi),它可以潛在地解決傳統(tǒng)FeFET 器件結(jié)構(gòu)中漏電流問(wèn)題.為了探究其憶阻機(jī)制,圖3(b)從鐵電效應(yīng)以及能帶結(jié)構(gòu)角度出發(fā)進(jìn)行了研究,當(dāng)背柵(BG)施加負(fù)向電壓時(shí),其極化方向受電場(chǎng)影響在α-In2Se3與Al2O3的界面附近產(chǎn)生向下的極化.而在α-In2Se3的下表面產(chǎn)生一些正極化電荷,導(dǎo)致能帶向下彎曲,進(jìn)而使得在溝道底表面出現(xiàn)電荷積累,載流子密度和溝道電流大幅度增加,從而實(shí)現(xiàn)SET 過(guò)程.反之,當(dāng)在BG 處施加正向電壓時(shí),實(shí)現(xiàn)RESET.研究還發(fā)現(xiàn),柵極電壓(Vg)能夠很好地調(diào)控憶阻窗口的大小,如圖3(c)所示,隨著Vg的增加,滯回曲線窗口變大,這表明可以通過(guò)調(diào)整電場(chǎng)來(lái)精確控制極化過(guò)程.同時(shí),該器件表現(xiàn)出穩(wěn)定的增強(qiáng)和抑制行為,可實(shí)現(xiàn)100 個(gè)可區(qū)分的電導(dǎo)狀態(tài),如圖3(d)所示.這為基于α-In2Se3的FeSFET 在類腦智能系統(tǒng)中開發(fā)神經(jīng)形態(tài)器件提供了可能性.

圖3 鐵電效應(yīng)(a)基于α-In2Se3 的FeSFET 器件示意圖[43];(b)α-In2Se3 溝道材料向上和向下極化時(shí)的狀態(tài)圖示,以及相應(yīng)的能帶圖[43];(c)不同Vg 掃描下器件傳輸特性曲線[43];(d)器件在5 個(gè)連續(xù)的周期脈沖電壓下穩(wěn)定突觸后電流(PSC)的增強(qiáng)、抑制效果圖[43]Fig.3.Ferroelectric effect:(a)Schematic of the α-In2Se3 based FeSFET[43];(b)illustrations of the upward and downward polarized states of α-In2Se3 channel material and the corresponding energy band diagram[44];(c)device transfer characteristic curves under different scanning ranges of Vg[43];(d)the potentiation and depression process of the post-synaptic-current(PSC)under 5 continuous periodic voltage pulses[43].

此外,有研究表明在模擬生物突觸功能上,二階憶阻器具有更大的優(yōu)越性,有望進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)小型化、高密度、低功耗的神經(jīng)形態(tài)計(jì)算.Wang 等[44],基于2D 材料的SnSe 鐵電薄膜實(shí)現(xiàn)了二階憶阻器.通過(guò)逐漸改變SnSe 鐵電層的極化程度,實(shí)現(xiàn)了Au/SnSe/NSTO(0.7%Nb 摻雜的SrTiO3)器件結(jié)構(gòu)電導(dǎo)的連續(xù)可調(diào),展現(xiàn)了超低的功耗(66 fJ).盡管FeFET 器件在實(shí)現(xiàn)特定的突觸功能方面已經(jīng)十分成熟,但基于2D 材料的FeFET 在單個(gè)器件中同時(shí)實(shí)現(xiàn)邏輯計(jì)算和突觸功能模擬卻十分罕見.基于此,Lou 等[72]利用MoS2和MoTe2制備了雙柵FeFET.由于鐵電耦合效應(yīng)的存在,使得器件表現(xiàn)出靜電多樣化行為,從而成功實(shí)現(xiàn)了非易失性邏輯門和人工突觸等功能,同時(shí)也解決了數(shù)字和模擬空間中的存內(nèi)計(jì)算的問(wèn)題.

2.2 量子物理效應(yīng)

2.2.1 導(dǎo)電細(xì)絲

導(dǎo)電細(xì)絲效應(yīng)是在原子尺度下,通過(guò)外電場(chǎng)調(diào)控原子或離子的運(yùn)動(dòng),從而形成納米尺寸的導(dǎo)電細(xì)絲,并會(huì)伴隨量子效應(yīng),通常表現(xiàn)為器件會(huì)產(chǎn)生以G0=2e2/h為單位的量子電導(dǎo)行為[73].一般而言,基于導(dǎo)電細(xì)絲效應(yīng)工作的神經(jīng)形態(tài)器件的電極材料,一端為化學(xué)性質(zhì)活潑的金屬材料(Ag,Cu,Ru),另一端為惰性金屬材料(Pt,Pd,Ta,W)[74,75].在電場(chǎng)控制下,活性金屬原子發(fā)生氧化還原反應(yīng)在介質(zhì)層中形成導(dǎo)電細(xì)絲,通過(guò)改變電壓的偏置來(lái)調(diào)控細(xì)絲的形成與斷裂,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)電阻開關(guān).然而,隨著器件尺寸的不斷縮小,雖然實(shí)現(xiàn)了更高的功能密度、更低的編程電壓,但可靠的電阻開關(guān)功能的維持變得越來(lái)越困難[76,77].

基于上述困難,Guo 等[78]采用vdWs 與金屬電極集成的方法,利用2D SnSe 構(gòu)建了結(jié)構(gòu)為Ag/SnOx/SnSe 的憶阻器,實(shí)現(xiàn)了超低工作電壓(0.4 V)、高開關(guān)比(＞103),并具有優(yōu)良的保持性和耐久性等優(yōu)勢(shì).其中,傳統(tǒng)的熱蒸鍍和電子束蒸鍍通常涉及高能熱原子團(tuán)的轟擊,可能導(dǎo)致電極和2D 材料之間的界面發(fā)生較大損壞,從而使憶阻器開關(guān)性能惡化[79,80].而vdWs 金屬集成法,通過(guò)弱vdWs 力集成金屬電極,可以實(shí)現(xiàn)電極和2D 材料之間最小的界面損傷,確保憶阻器具有可靠的電阻開關(guān)行為[81,82].器件結(jié)構(gòu)以及界面的橫截面TEM 圖像,如圖4(a)所示.為了進(jìn)一步了解Ag/SnSe 界面的化學(xué)性質(zhì),Guo 等[78]研究了界面的能量色散光譜(EDS).結(jié)果顯示,在沒(méi)有轉(zhuǎn)移Ag 之前,SnSe 表面有Se,Sn和少部分O 元素.其中O 元素的存在,是由于SnSe表面發(fā)生氧化形成了SnOx.但當(dāng)轉(zhuǎn)移Ag 電極后,SnSe 表面存在了Ag 元素,這是由于Ag 被SnSe表面氧化物誘導(dǎo)形成Ag+導(dǎo)致的.此外,器件在連續(xù)4000 個(gè)周期的開關(guān)循環(huán)中保持103的開關(guān)比,顯示其具有一定的耐久性.并且在105s 后仍然保持較高的開關(guān)比,如圖4(b)所示.其工作機(jī)制如圖4(c)所示,當(dāng)Ag 電極接地,在SnSe 施加正/負(fù)向電壓的時(shí)候,調(diào)控導(dǎo)電細(xì)絲的形成/斷裂,實(shí)現(xiàn)SET/RESET 過(guò)程.此外,低開關(guān)電壓不僅適用于低功耗神經(jīng)形態(tài)計(jì)算器件,而且電壓范圍更加接近生物動(dòng)作電位,也為與人腦神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的直接連接開辟了途徑[46].

圖4 導(dǎo)電細(xì)絲效應(yīng)(a)Ag/SnOx/SnSe 器件示意圖以及器件的橫截面TEM 圖像[78];(b)憶阻器的保持性超過(guò)105 s[78];(c)Ag/SnOx/SnSe 器件初始狀態(tài)、導(dǎo)電細(xì)絲形成和斷裂的示意圖[78];在CDG(d)和DDG(e)器件中導(dǎo)電細(xì)絲形成和斷裂示意圖[83]Fig.4.Conductive filament effect:(a)Schematic of Ag/SnOx/SnSe device and the cross-sectional TEM image of the interface[78];(b)the retention of the device over 105 s[78];(c)schematic of Ag/SnOx/SnSe device at initial state,conductive filament formation process and fracture state[78];schematic of conductive filament formation and rupture in CDG(d)and DDG(e)device[83].

但是,導(dǎo)電細(xì)絲的形成過(guò)程存在隨機(jī)性和不穩(wěn)定性.特別是在低工作電流下,憶阻器很難形成穩(wěn)定的細(xì)絲,但高工作電流下又會(huì)引起較大的功耗.因此,Zhao 等[83]利用石墨烯(Gr)缺陷工程,通過(guò)在Ag/SiO2/Pt 憶阻器中插入不同孔洞大小的石墨烯(DG)層來(lái)集中或離散調(diào)控導(dǎo)線細(xì)絲的形成和大小,從而使得在器件中形成穩(wěn)定的導(dǎo)電細(xì)絲.圖4(d)和圖4(e)展示了可控性細(xì)絲的形成機(jī)制,在插入集中DG 的Ag/DG/SiO2/Pt 器件(CDG)中,由于集中的DG 會(huì)誘導(dǎo)限制在缺陷區(qū)域的陽(yáng)離子遷移,這使得即使很小的限流也會(huì)形成穩(wěn)定的導(dǎo)線細(xì)絲,并表現(xiàn)出非易失性特征.相反,插入離散DG 的Ag/DG/SiO2/Pt 器件(DDG)由于離散DG的存在,使得即使很大的限流下形成的導(dǎo)電細(xì)絲也不穩(wěn)定,從而表現(xiàn)出易失性.上述缺陷工程為解決導(dǎo)電細(xì)絲形成過(guò)程中的隨機(jī)性以及穩(wěn)定性問(wèn)題,提供了可行性方案.

2.2.2 氧空位

在一些過(guò)渡金屬氧化物材料中,由于自身存在與氧有關(guān)的缺陷空位,在電場(chǎng)作用下可以發(fā)生氧化還原反應(yīng),形成氧空位導(dǎo)電通道來(lái)改變材料的阻態(tài).盡管基于氧空位效應(yīng)的憶阻器在性能改善方面取得了顯著進(jìn)展,但最常見的過(guò)渡金屬氧化物(TMOs,HfOx,TaOx等)功能層器件仍然無(wú)法滿足節(jié)能內(nèi)存和計(jì)算任務(wù)的需求[84].這是因?yàn)榇蠖鄶?shù)基于氧空位機(jī)制的憶阻器在較低的工作電流時(shí),很難提高數(shù)據(jù)保持性[85].

而2D 材料能夠很好地解決上述由傳統(tǒng)氧化物引起的問(wèn)題.Liu 等[50]利用氧等離子體技術(shù)調(diào)控HfSe2表面氧化過(guò)程,通過(guò)引入HfSexOy氧化層提高電阻,進(jìn)而降低了工作電流,這避免了HfSe2高電導(dǎo)導(dǎo)致的高功耗和低開關(guān)比問(wèn)題.并且,器件的HRS 和LRS 可以保持1.5×104s 以上,在40 個(gè)直流開關(guān)周期下仍具有較大的開關(guān)比(103).器件的SET 和RESET 電壓,分別以2.32 V 和-0.7 V為中心呈現(xiàn)正態(tài)分布特征,顯示出較好的穩(wěn)定性.器件結(jié)構(gòu)如圖5(a)所示,其中機(jī)械剝離的2D 層狀HfSe2納米片的氧化層充當(dāng)了阻變介質(zhì)層,夾在頂部活性電極Ti 和底部惰性電極Au 之間.在掃描電壓下,器件表現(xiàn)出可重復(fù)的雙極特性并且可在超低電流下工作(100 nA),如圖5(b)所示.這是由于活性電極Ti 可以從HfSexOy中吸收一些氧形成TiOx,界面附近產(chǎn)生豐富的氧空位,從而使得器件表現(xiàn)出了優(yōu)異的性能.和無(wú)定形HfSexOy相比,HfSe2具有更大的空位形成能,從而充當(dāng)“壁”的作用以防止氧空位在陰極處累積.當(dāng)Ti 電極施加正向偏壓時(shí),帶有正電的氧空位向底部電極移動(dòng),但被2D HfSe2層所阻擋,在界面處開始形成氧空位通道,而由于Ti 電極附近的O 空位數(shù)量遠(yuǎn)高于HfSe2附近的氧空位數(shù)量,因此形成穩(wěn)定的“錐形”導(dǎo)電通道[86].相反,當(dāng)施加負(fù)電壓時(shí),導(dǎo)電細(xì)絲會(huì)因從圓錐體頂端回收氧空位而斷裂,這個(gè)過(guò)程僅需要非常低的能量,使得該器件工作電流可降低到(100 pA),能耗可以降低至0.1 pJ 甚至0.1 fJ,這在計(jì)算儲(chǔ)存中能很好地實(shí)現(xiàn)節(jié)能效應(yīng),如圖5(c)所示.

圖5 氧空位效應(yīng)(a)Ti/HfSexOy/HfSe2/Au 憶阻器示意圖[50];(b)器件的電學(xué)特性: 在低工作電流(100 nA)下,器件的I-V 曲線[50];(c)錐形氧空位通道在電壓調(diào)控下形成和斷裂的過(guò)程[50];(d)Pd/WS2/Pt 器件結(jié)構(gòu)示意圖[49];(e)文獻(xiàn)中報(bào)道的不同的編程或SET電流的比較[49]Fig.5.Oxygen vacancy effect:(a)Schematic of Ti/HfSexOy/HfSe2/Au memristor;(b)electrical characteristics of the device: I-V curves of the device at low operating current(100 nA)[50];(c)the formation and rupture of conical oxygen vacancy channels under voltage regulation[50];(d)schematic of the Pd/WS2/Pt device[49];(e)comparison of various programs or SET currents reported in the literatures[49].

與通過(guò)外界處理方式引入空位相比,利用材料自身的空位不僅簡(jiǎn)化了工藝流程,也避免了引入空位的不確定性和不可控性.由于WS2薄膜中的具有較多的W 和S 空位,并且在聲子限制下電子遷移率非常高,這使得其在實(shí)現(xiàn)低功率中很有應(yīng)用前景[87].Yan 等[49]基于2D WS2設(shè)計(jì)了Pd/WS2/Pt結(jié)構(gòu)的憶阻器,如圖5(d)所示.WS2中W 和S 空位的移動(dòng)以及電子在空位間的遷移是該器件實(shí)現(xiàn)憶阻行為的物理機(jī)制.該器件與其他基于2D 材料的器件進(jìn)行了比較,顯示出了最低能耗(如圖5(e)所示),凸顯了其在低功耗的神經(jīng)形態(tài)計(jì)算中的優(yōu)勢(shì).Yan 等[49]對(duì)有空位的WS2的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究,通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算出態(tài)密度分布情況,并與無(wú)空位的WS2的態(tài)密度進(jìn)行了比較.結(jié)果證實(shí)鎢空位和硫空位形成的缺陷態(tài)處于較深能級(jí).因此,空位處電荷不容易發(fā)生泄漏,從而導(dǎo)致器件表現(xiàn)出較低功耗.

為了在電調(diào)控基礎(chǔ)上引入光調(diào)控,使得基于氧空位的器件具有良好的光響應(yīng)機(jī)制.與上述利用溝道材料本身存在的或其表面氧化層產(chǎn)生的氧空位方式不同的是,Chen 等[88]通過(guò)溝道材料與富含氧空位的材料進(jìn)行vdWs 異質(zhì)結(jié)設(shè)計(jì)的方式引入氧空位,設(shè)計(jì)了MoS2/BiFeO3/SrTiO3固態(tài)離子存儲(chǔ)器.其中BiFeO3中的氧空位不僅顯著增強(qiáng)了MoS2的光響應(yīng),而且還很好地實(shí)現(xiàn)了光電存儲(chǔ)特性.

2.2.3 隧穿效應(yīng)

隧穿效應(yīng)也是常見的一種量子效應(yīng),利用不同材料電子親和能以及功函數(shù)之間的差別,在外電場(chǎng)作用下,通過(guò)調(diào)節(jié)材料的能帶結(jié)構(gòu)以及勢(shì)壘高度使得電子隧穿,從而實(shí)現(xiàn)阻態(tài)變換.浮柵器件就是基于隧穿效應(yīng)設(shè)計(jì)而成的,其中浮柵層與導(dǎo)電溝道之間的電荷隧穿使得信息存儲(chǔ)成為可能,這使得浮柵在互補(bǔ)金屬氧化物半導(dǎo)體(CMOS)體系結(jié)構(gòu)中得到了廣泛的應(yīng)用[51,52].然而大部分傳統(tǒng)浮柵器件卻存在較大的柵極電壓,在實(shí)際的神經(jīng)形態(tài)計(jì)算的應(yīng)用中有較高的能耗,這使得浮柵器件在應(yīng)用方面有很大的限制.

根據(jù)器件的隧穿機(jī)理,電子的隧穿概率與隧穿勢(shì)壘的高度和寬度有關(guān).降低工作電壓的一種可能性的方法是降低隧穿層的厚度.然而,薄的隧穿層會(huì)造成電子在浮柵泄漏,影響器件的穩(wěn)定性.基于此,He 等[55]使用2D MoS2作為導(dǎo)電溝道層,制作了一種基于隧穿效應(yīng)調(diào)制的多端器件,通過(guò)優(yōu)化隧穿層(h-BN)的厚度(15 nm),降低了工作電壓,從而提高了器件的可靠性,如圖6(a)所示.其中,Au 的功函數(shù)為5.1 eV,而h-BN 具有較大的帶隙(5.2-5.9 eV)和較小的電子親和能(2-2.3 eV)[89,90].當(dāng)在漏極施加正向電壓時(shí),漏極和浮柵之間就會(huì)有較大的電場(chǎng)存在,這使得原來(lái)平整的能帶向漏極彎曲,并使電子可以從浮柵隧穿到漏極.由于浮柵和源極之間的電位差可以忽略,這可以防止它們之間的電子泄漏.電子從浮柵隧穿到漏極之后,浮柵帶有正電,而大部分電子在MoS2溝道中積累,進(jìn)入LRS.相反,當(dāng)在漏極施加負(fù)電位時(shí)候,電子則從漏極隧穿到浮柵,進(jìn)入HRS,如圖6(b)所示.圖6(c)和圖6(d)展示了基于MoS2的多端器件在Vg以及Vds調(diào)節(jié)下的開關(guān)特性,與傳統(tǒng)的由柵極電壓調(diào)控的浮柵存儲(chǔ)器不同的是,浮柵中的充電和放電過(guò)程也可以由Vds調(diào)節(jié)實(shí)現(xiàn).這種多端結(jié)構(gòu)還可以用來(lái)模擬突觸可塑性,在不同Vg下,器件電導(dǎo)變化具有良好的可重復(fù)性和可調(diào)性,如圖6(e)和圖6(f)所示.并且在12 V,50 μs 的脈沖下實(shí)現(xiàn)了高速開關(guān)(50 ns)、低能耗(7.3 fJ)突觸的可調(diào)模擬性權(quán)重更新,這為浮柵器件在低工作電壓下實(shí)現(xiàn)低功耗神經(jīng)形態(tài)計(jì)算器件提供了指導(dǎo).此外,降低工作電壓的另一種可能方法是設(shè)計(jì)浮柵的位置和形狀,Wang等[91]利用MoS2作為導(dǎo)電溝道以及h-BN 作為介電層,通過(guò)特定的vdWs 堆疊設(shè)計(jì)了雙柵極結(jié)構(gòu)的浮柵器件,并在較低工作電壓下(約5 V)表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,具有較長(zhǎng)的保持時(shí)間(105s)和超低關(guān)斷漏電流(10-13A).與傳統(tǒng)的浮柵存儲(chǔ)器中控制柵和浮柵相對(duì)位置不同的是,該器件的控制柵和浮柵并不在器件的同一側(cè),而是在器件導(dǎo)電溝道層的兩側(cè).這樣的結(jié)構(gòu)會(huì)導(dǎo)致頂部浮柵和底部控制柵之間存在電容耦合效應(yīng),這也是該器件能夠降低工作電壓和實(shí)現(xiàn)良好非易失性存儲(chǔ)的原因.

圖6 隧穿效應(yīng)(a)基于MoS2 的多端器件的示意圖[55];(b)浮柵/h-BN/漏極的能帶圖[55];(c)基于MoS2 的多端器件在Vds=1 V 的傳輸特性[55];(d)在不同Vds 下的開關(guān)行為[55];(e)基于三端器件的突觸示意圖[55];(f)不同Vg 下多端突觸器件重復(fù)性增強(qiáng)和抑制行為的對(duì)數(shù)圖[55]Fig.6.Tunneling effect:(a)Schematic diagram of the MoS2-based multi-terminal device[55];(b)band diagram of floating-gate/h-BN/drain[55];(c)transmission characteristics of multi-terminal device based MoS2 at Vds=1 V[55];(d)switching behavior at different Vds[55];(e)schematic diagram of a synapse based on a three-terminal device[55];(f)logarithmic plots of repetitive potentiation and inhibitory behavior of multiterminal synaptic apparatus under different Vg[55].

但是,對(duì)于浮柵器件來(lái)說(shuō),其讀寫需要的時(shí)間比較長(zhǎng),一般在ms 級(jí)別[92-94].為進(jìn)一步縮短器件讀寫時(shí)間,Wu 等[95]利用2D vdWs 異質(zhì)結(jié)設(shè)計(jì)了InSe/h-BN/Gr 結(jié)構(gòu)的浮柵存儲(chǔ)器件.利用原子級(jí)銳利的界面和增強(qiáng)的界面耦合特性,首次構(gòu)筑了超快、非易失性浮柵存儲(chǔ)器,實(shí)現(xiàn)了納秒級(jí)(約20 ns)的讀寫操作以及極長(zhǎng)的存儲(chǔ)時(shí)間(10 年以上).

從改變調(diào)控方式角度出發(fā),Lai 等[96]利用2D Ruddlesden-Popper(2D-RPP)鈣鈦礦材料中優(yōu)異的電荷存儲(chǔ)能力和敏感的光響應(yīng)機(jī)制,設(shè)計(jì)了基于MoS2/h-BN/2D-RPP vdWs 異質(zhì)結(jié)的光電存儲(chǔ)器.與傳統(tǒng)浮柵器件中通過(guò)電刺激進(jìn)行編程和擦除操作不同,光不僅可以做到非接觸式調(diào)控,還可以避免重復(fù)的電壓驅(qū)動(dòng)增加的功耗,從而增加器件的可靠性和穩(wěn)定性.這為光電融合神經(jīng)形態(tài)器件的發(fā)展提供了有力的支持.

2.2.4 電荷的捕獲與釋放

電荷捕獲效應(yīng)的本質(zhì)是,微觀形態(tài)下基于電荷量子化,通過(guò)電場(chǎng)調(diào)控電荷的捕獲與釋放,進(jìn)而引起宏觀上阻態(tài)的改變.與基于導(dǎo)電細(xì)絲、氧空位效應(yīng)的器件相比,通過(guò)對(duì)電荷的捕獲與釋放對(duì)阻態(tài)進(jìn)行調(diào)節(jié),不會(huì)引起微觀結(jié)構(gòu)的變化[97].這也使得基于電荷捕獲與釋放的器件具有更穩(wěn)定的性能以及更廣泛的應(yīng)用價(jià)值[98-102].隨著2D 材料研究的深入,人們基于2D 材料中電荷捕獲效應(yīng)的神經(jīng)形態(tài)器件的成果展開了廣泛的研究[58,103-105].

但是,目前基于2D 材料的電荷捕獲效應(yīng)的人工突觸僅限于在單個(gè)或數(shù)量較少的器件上實(shí)現(xiàn).為此,Xiang 等[53]研究了基于富硅氮化硅(sr-SiNx)襯底的多層MoTe2器件,并成功設(shè)計(jì)出基于2D MoTe2的突觸陣列,如圖7(a)所示.圖7(b)顯示了器件具有典型的以n 型為主的雙極性行為,這是由于富含Si-Si 鍵的SiNx介電層具有優(yōu)越的電荷捕獲能力[106,107].當(dāng)柵極加正電壓時(shí)候,空穴被注入到sr-SiNx介電層中,并被介電層中自身固有的空穴捕獲中心所捕獲.這樣介電層中帶有正電的大量空穴會(huì)使得MoTe2導(dǎo)電溝道中電子濃度和電流顯著增強(qiáng),即使當(dāng)柵極電壓去除時(shí),空穴仍然被存儲(chǔ),器件處于LRS,完成寫入存儲(chǔ)過(guò)程.在擦除過(guò)程時(shí),通過(guò)在柵極施加負(fù)電壓將捕獲的空穴驅(qū)回Si中,從而去除有效存儲(chǔ)電荷,如圖7(c)所示.圖7(d)和圖7(e)展示了器件在人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)應(yīng)用中的能力,研究了器件的基本突觸功能,電導(dǎo)的聚集分布在每個(gè)狀態(tài)下都有很小的變化,循環(huán)穩(wěn)定性很高,展現(xiàn)出良好的增強(qiáng)和抑制效果.

圖7 電荷的捕獲與釋放(a)基于2D MoTe2 的憶阻器結(jié)構(gòu)示意圖[53];(b)在Vg(-40 V→40 V→-40 V)掃描電壓下器件的傳輸特性曲線(插圖為在對(duì)數(shù)坐標(biāo)下的I-V 曲線)[53];(c)2D MoTe2 的憶阻器工作機(jī)制示意圖[53];(d)生物突觸和基于sr-SiNx 的人工突觸器件的示意圖;(e)100 個(gè)周期內(nèi)增強(qiáng)(左)和抑制(右)周期性電導(dǎo)的變化[53]Fig.7.Charge trapping and de-trapping effects:(a)Schematic diagram of the memristor structure based on 2D MoTe2[53];(b)the transfer characteristic curve of the device under the scanning voltage of Vg(-40 V→40 V→-40 V)(the illustration is the same curve shown in logarithmic coordinates)[53];(c)the working mechanism of the device[53];(d)schematic illustration of biological synapses and sr-SiNx-based artificial synaptic device[53];(e)the conductance periodic changes in excitation(left)and inhibition(right)over 100 cycles[53].

對(duì)于基于電荷捕獲效應(yīng)的神經(jīng)形態(tài)器件來(lái)說(shuō),其電荷捕獲能力主要取決于表面官能團(tuán)和電子雜化態(tài),因此引入具有豐富雜化態(tài)的材料是提高器件性能的關(guān)鍵[108].Wen 等[109]利用2D 石墨炔(GDY)中豐富的電子雜化態(tài)和不同的化學(xué)基團(tuán)性質(zhì),設(shè)計(jì)了基于GDY/MoS2vdWs 異質(zhì)結(jié)中的電荷捕獲存儲(chǔ)器.該器件可以在光電兩種模式下工作,并展現(xiàn)出良好的數(shù)據(jù)存儲(chǔ)能力,很好地顯示了GDY 作為富態(tài)電荷捕獲中心在光學(xué)存儲(chǔ)器和人工突觸等方面的應(yīng)用潛力.

2.2.5 vdWs

由于2D vdWs 異質(zhì)結(jié)在場(chǎng)效應(yīng)管[110]、光電探測(cè)器[111,112]、太陽(yáng)能電池[113]以及神經(jīng)形態(tài)器件[114]等領(lǐng)域表現(xiàn)出新奇的物理特性,受到研究人員越來(lái)越多的關(guān)注與研究.其中,2D 異質(zhì)結(jié)在生長(zhǎng)過(guò)程中存在晶格對(duì)稱性、晶格常數(shù)等晶格結(jié)構(gòu)匹配的限制,很難生長(zhǎng)出任意需求的異質(zhì)結(jié)[115].但是,2D vdWs 異質(zhì)結(jié)可以通過(guò)轉(zhuǎn)移方式進(jìn)行搭建,在此過(guò)程中它不受晶格匹配的限制,可以將具有不同晶格結(jié)構(gòu)的2D 材料集成在一起[116].所以僅需考慮不同2D 材料的能帶結(jié)構(gòu)匹配等因素,進(jìn)行特定的異質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),為新型神經(jīng)形態(tài)器件提供特定的功能[117-122].并且,2D vdWs 異質(zhì)結(jié)被認(rèn)為是非易失性光學(xué)存儲(chǔ)器的良好選擇,這是因?yàn)楫愘|(zhì)結(jié)的存在使其具有多個(gè)光敏層,可以輔助寬光譜吸收,并且它們具有強(qiáng)烈的光-物質(zhì)相互作用[123-125].此外,2D vdWs 在結(jié)界面處建立了有效的勢(shì)壘,阻礙了隨機(jī)載流子的輸運(yùn),并抑制了器件中的隨機(jī)噪聲[126].

2D vdWs 異質(zhì)結(jié)一般有兩種結(jié)構(gòu),橫向結(jié)構(gòu)和垂直結(jié)構(gòu).其中,2D 材料的橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)由于高質(zhì)量的原子精度異質(zhì)接口,為多功能高性能電子器件的異質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)創(chuàng)造了新的范例[127,128].但是,在2D 材料的橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)中,同時(shí)實(shí)現(xiàn)具有魯棒性的電阻開關(guān)性能和多柵調(diào)制的人工突觸尚未得到深入研究.基于此,He 等[129]設(shè)計(jì)了基于2D WSe2-WO3橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)的多門柵控神經(jīng)突觸器件,成功模擬了兩種基于神經(jīng)元的突觸功能,并可通過(guò)四端配置的柵極電壓和可見光進(jìn)行有效調(diào)制,如圖8(a)所示.He 等發(fā)現(xiàn)改變柵極電壓能有效調(diào)節(jié)開關(guān)特性,當(dāng)Vg電壓從0 更改為-20 V 時(shí)候,HRS 的電流從15 pA 增加到122 pA(Vds=0.1 V),但LRS的電流幾乎保持不變,如圖8(b)所示.當(dāng)進(jìn)一步降低Vg時(shí),HRS 的電流增加到820 pA,而LRS 的電流仍然保持不變,這可以由WSe2中的多子空穴來(lái)解釋.圖8(c)顯示了WSe2-WO3異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光學(xué)圖像.為了揭示W(wǎng)Se2-WO3異質(zhì)結(jié)構(gòu)中電阻開關(guān)的物理本質(zhì),He 等測(cè)量了具有不同電極結(jié)構(gòu)的器件的電學(xué)特性,如圖8(d)所示,只有WSe2-WO3異質(zhì)結(jié)構(gòu)(電極3 和4)構(gòu)成的器件在I-V曲線中呈現(xiàn)出典型的電阻開關(guān)遲滯回線.這些結(jié)果清楚地表明,中間過(guò)渡層WSe2-x和WO3-x在電阻開關(guān)中起著關(guān)鍵作用.圖8(e)和圖8(f)展示了WSe2-WO3異質(zhì)結(jié)構(gòu)引起阻變的原理,這是由于WSe2有很好的催化析氫能力,能很好地吸收氫并與WO3反應(yīng).在施加不同類型電壓下,驅(qū)動(dòng)質(zhì)子的移動(dòng),使得HxWO3-y與WO3-y發(fā)生可逆轉(zhuǎn)變,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)HRS與LRS 之間的相互轉(zhuǎn)換.

圖8 橫向vdWs 異質(zhì)結(jié)(a)基于2D WSe2-WO3 橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)的器件示意圖[129];(b)由Gate 1 調(diào)節(jié)的電阻開關(guān)特性[129];(c)WSe2-WO3 橫向異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光學(xué)圖像[129];(d)Pd-WSe2-Pd(電極4 和5)、Pd-WO3-Pd(電極1 和2)和Pd-WSe2-WO3-Pd(電極3 和4)的I-V特性曲線[129];(e),(f)開關(guān)原理的示意圖,其中紅色圓圈代表質(zhì)子[129]Fig.8.Lateral vdWs heterostructure:(a)Schematic diagram of the device based on the 2D WSe2-WO3 lateral heterostructure[129];(b)resistive switching characteristics regulated by Gate 1 voltage[129];(c)optical image of WSe2-WO3 lateral heterostructure[129];(d) I-V characteristic curves of Pd-WSe2-Pd(electrodes 4 and 5),Pd-WO3-Pd(electrodes 1 and 2)and Pd-WSe2-WO3-Pd(electrodes 3 and 4)[129];(e),(f)schematic of the switching principle,where the red circles represent protons[129].

對(duì)于垂直vdWs 異質(zhì)結(jié),Wang 等[130]選取了MoS2和Gr 分別用作憶阻器的溝道層和電極材料,制備了垂直vdWs 異質(zhì)結(jié)構(gòu),如圖9(a)所示.并發(fā)現(xiàn)該器件具有優(yōu)良穩(wěn)定的開關(guān)性能,其中可擦寫次數(shù)超過(guò)千萬(wàn)次,即使在340 ℃的高溫下仍然可以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定工作并且保持優(yōu)良的開關(guān)性能,如圖9(b)和圖9(c)所示.為了進(jìn)一步探究器件熱穩(wěn)定性的本質(zhì)原因,Wang 等[131]采用透射電子顯微鏡(TEM)觀察,發(fā)現(xiàn)熱穩(wěn)定性來(lái)源于MoS2-xOx以及Gr 層尖銳的原子界面,并揭示了器件的開關(guān)機(jī)制是由于氧離子的遷移.對(duì)于現(xiàn)階段大部分憶阻器件來(lái)說(shuō),在200 ℃以上的溫度環(huán)境下,器件可靠性將受到嚴(yán)重的損害,而此工作實(shí)現(xiàn)了在高溫環(huán)境下憶阻器件依舊保持穩(wěn)定的開關(guān)性能,為未來(lái)使用vdW 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的器件在惡劣環(huán)境下穩(wěn)定工作的電子設(shè)備提供了一條途徑.

圖9 垂直vdWs 異質(zhì)結(jié)(a)基于MoS2-xOx/Gr 異質(zhì)結(jié)的器件示意圖[130];(b)器件在不同溫度下的開關(guān)曲線[130];(c)器件在340 和160 ℃下的保持時(shí)間[130]Fig.9.Vertical vdWs heterojunction:(a)Schematic diagram of the device based on MoS2-xOx/Gr heterojunction[130];(b)switching curves of the device at different temperatures[130];(c)retention time of device at 340 and 160 ℃ [130].

3 神經(jīng)形態(tài)器件的基本特征

3.1 神經(jīng)元模型

在生物神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中,神經(jīng)元通過(guò)離子的移動(dòng)來(lái)接收、處理和傳輸信號(hào).在神經(jīng)元的脂質(zhì)雙層膜中,離子通道調(diào)節(jié)細(xì)胞外液和細(xì)胞內(nèi)液之間離子(Na+,K+,Ca2+)的濃度.隨著突觸信號(hào)的輸入,膜電位會(huì)隨著兩種細(xì)胞液之間離子濃度的變化而變化.一旦膜電位達(dá)到閾值,離子開始流過(guò)離子傳導(dǎo)通道來(lái)傳輸信號(hào).之后,膜電位返回平衡狀態(tài).為了解釋神經(jīng)元工作時(shí)電位的動(dòng)態(tài)特性,神經(jīng)生理學(xué)家建立了許多模型,主要有5 種神經(jīng)元模型: Hodgkin-Huxley(H-H)模型[132,133],Izhikevich 模型[134],LIF(leaky integrate and fire)模型[135,136],SRM(spike response model)模型[137]和ANN(artificial neural network)模型[138].神經(jīng)元通常在時(shí)域或頻域表現(xiàn)出豐富的動(dòng)態(tài)和瞬態(tài)轉(zhuǎn)換行為,這引起了越來(lái)越多的研究人員的關(guān)注.在過(guò)去的幾年中,人們?cè)?D材料的光電突觸器件方面開展了相當(dāng)多的研究工作.盡管2D 材料有望為結(jié)構(gòu)緊湊、高密度集成、可擴(kuò)展和節(jié)能的人工神經(jīng)元突觸器件提供可行性條件,但目前的實(shí)驗(yàn)探索仍處于起步階段.在此將重點(diǎn)介紹基于2D 材料的神經(jīng)形態(tài)器件實(shí)現(xiàn)對(duì)LIF以及H-H 神經(jīng)元模型的模擬.

3.1.1 LIF 神經(jīng)元模型

LIF 神經(jīng)元模型可以利用閾值開關(guān)憶阻器、電容器、易失性無(wú)閾值憶阻器件和比較器組成的混合電路來(lái)實(shí)現(xiàn).Hao 等[139]通過(guò)引入離子遷移和電化學(xué)反應(yīng),在基于2D MoS2的平面器件中成功模擬了基于LIF 模型的人工神經(jīng)元,Ag+離子在電場(chǎng)中的行為模擬生物神經(jīng)元中Ca2+的流動(dòng),如圖10(a)所示.通過(guò)在單層MoS2溝道中控制Ag 導(dǎo)電細(xì)絲的形成和斷裂進(jìn)而模擬LIF 模型的易失性開關(guān)行為.且在輸入連續(xù)電壓脈沖后,MoS2器件表現(xiàn)出LIF 神經(jīng)元的電學(xué)行為,如圖10(b)所示.圖10(c)展示了通過(guò)施加單個(gè)脈沖,器件可以在0.5 ms 內(nèi)實(shí)現(xiàn)開關(guān)轉(zhuǎn)換,這表明該器件具有良好的脈沖響應(yīng).此外,Dev 等[140]利用化學(xué)氣相沉積(CVD)生長(zhǎng)的2D MoS2實(shí)現(xiàn)了閾值電壓憶阻器件,并通過(guò)外接電路的方式,也成功實(shí)現(xiàn)了具有LIF 特性的人工神經(jīng)元.該電路模擬了生物膜電位的整合過(guò)程,生物神經(jīng)元的離子運(yùn)動(dòng)過(guò)程由閾值電壓憶阻器中的Ag+來(lái)模擬,如圖10(d)所示.電路示意圖如圖10(e)所示.當(dāng)持續(xù)輸入寬度為100 μs,振幅為1 V 的電壓脈沖時(shí),可以得到穩(wěn)定輸出的多個(gè)電流峰值,從而展現(xiàn)出LIF 特性,如圖10(f)所示.

圖10 LIF 模型神經(jīng)元(a)平面器件Ag/MoS2/TiW 示意圖[139];(b)器件在連續(xù)脈沖序列下的泄漏-集成-發(fā)射的電學(xué)行為[139];(c)器件在1 ms、電壓為2.0 V 的單脈沖下的易失性開關(guān)行為[139];(d)垂直器件Ag/MoS2/Au 的結(jié)構(gòu)示意圖和光學(xué)圖片[140];(e)上圖為Ag/MoS2/Au 人工神經(jīng)元的電路圖,下圖為神經(jīng)元的連續(xù)輸出電流尖峰[140];(f)上圖為電路圖節(jié)點(diǎn)B 處的電壓VB,下圖為負(fù)載電阻RL 兩端的電壓VRL[140]Fig.10.LIF model neurons:(a)Schematic diagram of planar device Ag/MoS2/TiW[139];(b)leakage-integration-emission electrical behavior of device under continuous pulse trains[139];(c)volatile switching behavior of the device with a single pulse of 2.0 V at 1 ms[139];(d)schematic diagram and optical picture of the vertical device Ag/MoS2/Au[140];(e)the top picture is the circuit diagram of the Ag/MoS2/Au artificial neuron,and the picture below is the continuous output current spike of the neuron[140];(f)the picture in the top panel shows the voltage VB at node B of the circuit diagram,and the picture in the bottom panel shows the voltage VRL across the load resistance RL[140].

3.1.2 H-H 神經(jīng)元模型

H-H 神經(jīng)元模型的命名來(lái)源于Hodgkin 和Huxley 的合作,其中在1952 年研究烏賊軸突電生理活動(dòng)時(shí)候,用數(shù)學(xué)模型的方式展示了神經(jīng)元細(xì)胞膜上的I-V變化關(guān)系,即H-H 模型.神經(jīng)元具有可刺激性,當(dāng)受到微小的刺激后,電位發(fā)生波動(dòng)后會(huì)很快恢復(fù)到平衡狀態(tài),但當(dāng)受到的刺激超過(guò)某一閾值時(shí),神經(jīng)元的電位將會(huì)有一個(gè)快速又陡峭的響應(yīng).這時(shí),神經(jīng)元處于激發(fā)態(tài).但H-H 模型的人工神經(jīng)元通常需要一個(gè)復(fù)雜的電路來(lái)模擬神經(jīng)元膜中離子溝道的動(dòng)態(tài)過(guò)程.

基于上述問(wèn)題,Beck 等[141]報(bào)道了一種可以通過(guò)雙柵極電壓調(diào)控的高斯異質(zhì)結(jié)晶體管(GHeT),并成功實(shí)現(xiàn)了H-H 尖峰神經(jīng)元,器件的光學(xué)照片以及示意圖如圖11(a)和圖11(b)所示.圖11(c)顯示了生物神經(jīng)元的H-H 模型的電路,其中Na+的注入會(huì)導(dǎo)致神經(jīng)元膜電位(Vm)產(chǎn)生尖峰,而K+離子的釋放會(huì)重置Vm.圖11(d)和圖11(e)顯示了H-H 模型中K+電導(dǎo)(gK)和Na+電導(dǎo)(gNa)的時(shí)間演變關(guān)系.gK隨時(shí)間的變化可以用n 型金屬氧化物半導(dǎo)體晶體管(NMOS)的延遲開啟來(lái)表示,電壓Vm通過(guò)阻容負(fù)載施加到柵極.而Na+的行為更復(fù)雜,需要峰值時(shí)間依賴響應(yīng),這會(huì)使得峰值電導(dǎo)增加,但隨著Vm的增加,達(dá)到峰值電導(dǎo)的延遲會(huì)減少.圖11(f)詳細(xì)介紹了用單個(gè)MoS2-GHeT 器件、NMOS(T1和T2)和一些無(wú)源元件(R1,R2,C1和C2)來(lái)模擬神經(jīng)元的完整電路圖.電壓源V3和V5連接在T1和T2的源電極處,使得場(chǎng)效應(yīng)晶體管的閾值電壓具有可編程性.GHeT 和電路組件T1,R1,C1模擬gNa,而電路組件T2,R2,C2模擬gK.在施加突觸電流(Isyn)之前,由于大的正柵極偏置(V1)使得GHeT 處于關(guān)閉狀態(tài),當(dāng)有足夠大的突觸電流時(shí),C1和C2會(huì)整合Isyn以及 GHeT的斷開電流(IOFF).當(dāng)Vm超過(guò)T1的閾值電壓時(shí),施加到柵極的電壓從V1迅速下降到0 V,從而產(chǎn)生負(fù)的相對(duì)柵極電壓(VTG-Vm).這種情況驅(qū)動(dòng)GHeT 從關(guān)態(tài)到峰值開態(tài),增加的電流使得Vm的斜率急劇增加.當(dāng)Vm達(dá)到T2的閾值電壓時(shí),延遲的gK就能夠支配和重置Vm,使其低于T1的閾值電壓.當(dāng)Isyn+IOFF足夠高時(shí),這種尖峰響應(yīng)將重置下去,如圖11(g)所示.

圖11 H-H 尖峰神經(jīng)元(a)器件的光學(xué)圖片示意圖[141];(b)器件結(jié)構(gòu)示意圖[141];(c)H-H 模型神經(jīng)元的電路等效圖[141];(d)H-H模型中g(shù)K 的時(shí)間演變關(guān)系圖[141];(e)H-H 模型中g(shù)Na 的時(shí)間演變關(guān)系圖[141];(f)GHeT 神經(jīng)元的完整電路圖[141];(g)圖(d)中的GHeT 神經(jīng)元電路的前30 s 的實(shí)驗(yàn)結(jié)果[141]Fig.11.H-H spiking neurons:(a)Optical image of the device[141];(b)the schematic of device structure[141];(c)equivalent circuit diagram of H-H model neuron[141];(d)time evolution diagram of gK in H-H model[141];(e)time evolution diagram of gNa in H-H model[141];(f)complete circuit diagram of a GHeT neuron[141];(g)experimental results for the first 30 s of the GHeT neuron circuit in panel(d)[141].

3.2 突觸可塑性

突觸是將前一個(gè)神經(jīng)元的沖動(dòng)傳輸?shù)较乱粋€(gè)神經(jīng)元或者細(xì)胞中的結(jié)構(gòu).隨著時(shí)間的推移,控制和保持突觸權(quán)重的能力被定義為突觸可塑性,其包括長(zhǎng)期可塑性(LTSP)、短期可塑性(STSP)、峰值時(shí)間依賴性可塑性(STDP)以及放電速率依賴可塑性(SRDP)等[142-144].它們是突觸進(jìn)行神經(jīng)信號(hào)處理、神經(jīng)形態(tài)計(jì)算的基礎(chǔ).

3.2.1 LTSP 長(zhǎng)期可塑性

LTSP 可以在興奮性突觸上獲得,包括長(zhǎng)時(shí)程增強(qiáng)(LTP)和長(zhǎng)時(shí)程抑制(LTD),這表明在連續(xù)刺激突觸后,突觸強(qiáng)度持續(xù)增加和減少.同時(shí),LTSP 被認(rèn)為是長(zhǎng)期學(xué)習(xí)和記憶的生物學(xué)基礎(chǔ)[145].

但是,在器件工作時(shí),LTP 和LTD 之間轉(zhuǎn)換的不穩(wěn)定性對(duì)訓(xùn)練和識(shí)別過(guò)程有較大的負(fù)面影響.基于此,Kwon 等[42]利用2D 鐵磁材料SnS 研究了基于Pt/SnS/Pt 結(jié)構(gòu)的LTP 以及LTD 等突觸特性,該器件具有高穩(wěn)定的LTP/LTD 的轉(zhuǎn)換機(jī)制,在10000 個(gè)連續(xù)刺激下具有均勻的電導(dǎo)變化,如圖12(a)和圖12(b)所示.而與兩端突觸相比,三端突觸結(jié)構(gòu)由于其額外的輸入端和改進(jìn)的器件結(jié)構(gòu)已被證明更有利于實(shí)現(xiàn)復(fù)雜的突觸功能[146-148].Zhu 等[149]利用2D層狀WSe2,NiPS3和FePSe3設(shè)計(jì)vdWs 異質(zhì)結(jié),制備了三端離子門突觸晶體管,如圖12(c)所示,器件可以在生物真實(shí)性上模擬人工突觸功能,并且在單脈沖刺激下能耗低至30 fJ.圖12(d)則展示了生物系統(tǒng)和離子門突觸晶體管離子濃度遷移和動(dòng)態(tài)平衡的過(guò)程.而圖12(e)展示了在一系列連續(xù)脈沖刺激下器件由STSP 轉(zhuǎn)換到LTSP 的過(guò)程.并且,該突觸晶體管展現(xiàn)出顯著的線性和對(duì)稱性,如圖12(f)所示,這可以在不引入復(fù)雜的外圍電路的同時(shí)實(shí)現(xiàn)高度可控和可預(yù)測(cè)的學(xué)習(xí)過(guò)程[150].

圖12 LTSP(a)人工突觸器件示意圖[42];(b)重復(fù)進(jìn)行LTP 和LTD 操作,一個(gè)周期是100 個(gè)增強(qiáng)脈沖和隨后的100 個(gè)抑制脈沖.左上圖和右上圖分別對(duì)應(yīng)最初10 個(gè)循環(huán)和最后10 個(gè)循環(huán)的運(yùn)行情況[42];(c)離子門控突觸晶體管的示意圖[149];(d)生物系統(tǒng)(上)和離子門控突觸晶體管(下)中離子遷移和動(dòng)態(tài)平衡過(guò)程[149];(e)一系列電壓脈沖(5 V,50 ms)施加到柵極(Vds=0.5 V)時(shí),實(shí)現(xiàn)從STSP 到LTSP 的轉(zhuǎn)換[149];(f)對(duì)基于WSe2 的突觸晶體管使用增強(qiáng)(1.2 V,100 ms)和抑制(-0.4 V,100 ms)脈沖信號(hào),間隔3 s,顯示出良好的線性、對(duì)稱性和重復(fù)性[149]Fig.12.LTSP:(a)Schematic diagram of artificial synapse[42];(b)the LTP and LTD operations were repeated with a cycle of 100 enhancement pulses followed by 100 inhibition pulses;the upper left and upper right diagrams correspond to the operation of the first 10 cycles and the last 10 cycles,respectively[42];(c)schematic of an ion-gated synaptic transistor[149];(d)ion migration and dynamic equilibrium in biological systems(top)and ion-gated synaptic transistors(bottom)[149];(e)when a series of voltage pulses(5 V,50 ms)are applied to the gate(Vds=0.5 V),the transition occurs from STSP to LTSP[149];(f)by using excitatory(1.2 V,100 ms)and inhibitory(-0.4 V,100 ms)pulsed signals with 3 s intervals for WSe2-based synaptic transistors,the device shows good linearity,symmetry,and reproducibility[149].

為了在不影響器件性能的基礎(chǔ)上,實(shí)現(xiàn)較低工作電壓下的突觸可塑性,Wang 等[151]基于2D α-In2Se3材料制備了鐵電半導(dǎo)體溝道器件(FeCTs),該器件不但可以很好模擬生物上的STSP,而且可以在施加小電壓(±0.5 V)的脈沖刺激下實(shí)現(xiàn)LTP/LTD 的模擬.同時(shí),該器件在單脈沖增強(qiáng)/抑制中展現(xiàn)了超低的能耗.

3.2.2 STSP 短期可塑性

STSP 是指通過(guò)短期內(nèi)平衡大腦皮層的增強(qiáng)和抑制功能,來(lái)控制增強(qiáng)突觸傳遞,實(shí)現(xiàn)神經(jīng)活動(dòng)的時(shí)間和空間特征,但其在記憶時(shí)間上往往只能維持幾分鐘甚至幾秒鐘.STSP 與LTSP 相對(duì)應(yīng),也同時(shí)具有短時(shí)程增強(qiáng)和短時(shí)程抑制,具體實(shí)現(xiàn)方式包括雙脈沖抑制(PPD)、雙脈沖易化(PPF)以及強(qiáng)直后增強(qiáng)(PTP)[56,152,153].如圖13(a)所示,在生物突觸中,PPD 可以通過(guò)觸發(fā)兩個(gè)具有時(shí)間間隔(Δt)的相同脈沖來(lái)實(shí)現(xiàn).如果脈沖緊跟前一個(gè)脈沖,在一定的時(shí)間范圍內(nèi),它可以表現(xiàn)出時(shí)間突觸強(qiáng)度的減弱.而PPF 則與PPD 相反,突觸增強(qiáng)行為會(huì)逐漸減弱.而PTP 和PPF 類似,也屬于短時(shí)程增強(qiáng)的類別,但是與PPF 不同的是,PTP 持續(xù)時(shí)間可達(dá)十幾秒甚至幾分鐘.

近來(lái),Sun 等[26]基于MoS2設(shè)計(jì)的突觸器件,通過(guò)改變兩脈沖的Δt來(lái)調(diào)節(jié)MoS2突觸器件產(chǎn)生的焦耳熱進(jìn)而改變器件的電導(dǎo),最終成功模擬實(shí)現(xiàn)了PPF 和PPD,如圖13(b)所示.正如預(yù)期的那樣,隨著Δt從10 ms 增加到10 s,PPD 和PPF指數(shù)逐漸收斂到100%,兩條測(cè)量數(shù)據(jù)與擬合曲線吻合良好.圖13(c)和圖13(d)展示了在相同脈沖刺激下,PPF 以及PPD 的模擬效果.其中對(duì)于PPF來(lái)說(shuō),后脈沖產(chǎn)生了抑制前脈沖的效果,PSC 得到抑制,導(dǎo)致抑制性突觸后電流(IPSC)進(jìn)一步減小,實(shí)現(xiàn)了PPD 過(guò)程.對(duì)于PPD 來(lái)說(shuō),后脈沖增強(qiáng)了前脈沖刺激突觸強(qiáng)度,興奮性突觸電流(EPSC)進(jìn)一步增大.此外,Gao 等[154]基于2D MoTe2設(shè)計(jì)了能夠在弱電刺激下模擬STSP 行為的FeFET 器件.通過(guò)增加Vg脈沖的持續(xù)時(shí)間和幅度來(lái)實(shí)現(xiàn)STSP 到LTSP 轉(zhuǎn)變,并可以觀察到更長(zhǎng)的保持時(shí)間和更強(qiáng)的突觸權(quán)重調(diào)制.研究還表明,STSP 到LTSP 的轉(zhuǎn)變也可以通過(guò)改變突觸前Vg脈沖數(shù)或脈沖頻率來(lái)模擬實(shí)現(xiàn).

圖13 STSP(a)生物突觸示意圖;(b)PPD 指數(shù)和 PPF 指數(shù)與Δt 的函數(shù)關(guān)系圖[26];(c)IPSC 和(d)EPSC 效果示意圖Fig.13.STSP:(a)Schematic diagram of a biological synapse;(b)PPD index and PPF index are shown as the function of Δt[26];(c)IPSC and(d)EPSC effect diagram.

3.2.3 STDP 與SRDP

STDP 和SRDP 與神經(jīng)形態(tài)系統(tǒng)中信號(hào)傳輸以及記憶學(xué)習(xí)相關(guān).二者符合Hebbian 理論的學(xué)習(xí)規(guī)律,可以為突觸權(quán)重調(diào)整提供一種有效方法,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的學(xué)習(xí)功能.在Hebbian理論中,當(dāng)一個(gè)突觸前神經(jīng)元重復(fù)或持續(xù)地刺激突觸后神經(jīng)元時(shí),兩個(gè)神經(jīng)元之間的連接就會(huì)增強(qiáng).也就是說(shuō),突觸連接權(quán)重可以被加強(qiáng)或減弱,這取決于從前神經(jīng)元到后神經(jīng)元的傳入信號(hào)的強(qiáng)度[155].這里信號(hào)強(qiáng)度主要指的是輸入信號(hào)的尖峰時(shí)間和尖峰速率.

STDP 指的是突觸權(quán)重根據(jù)施加峰值信號(hào)的相對(duì)時(shí)間進(jìn)行調(diào)控的過(guò)程.在STDP 中,突觸權(quán)重由突觸前脈沖和突觸后脈沖之間的時(shí)間延遲來(lái)調(diào)節(jié).根據(jù)突觸權(quán)重的變化和脈沖時(shí)間的間隔,STDP可以分為四種類型[156-159],如圖14(a)所展示的,1)反對(duì)稱 Hebbian 學(xué)習(xí)規(guī)則;2)反對(duì)稱反 Hebbian學(xué)習(xí)規(guī)則(原始STDP);3)對(duì)稱Hebbian 學(xué)習(xí)規(guī)則;4)對(duì)稱反Hebbian 學(xué)習(xí)規(guī)則.如果將突觸前(興奮性)和突觸后(抑制性)脈沖的到達(dá)時(shí)間分別定義為t1和t2,則當(dāng)Δt大于或小于0 時(shí),會(huì)使得連接強(qiáng)度增加或降低.Δt越小,突觸權(quán)重的變化越大,反之亦然.在一個(gè)典型的STDP 中,突觸權(quán)重被表示為一個(gè)雙指數(shù)函數(shù),如圖14(b)所示[157,158,160].

SRDP 指的是突觸權(quán)重由施加的峰值信號(hào)的尖峰頻率調(diào)控的過(guò)程.它描述了突觸可塑性對(duì)連續(xù)動(dòng)作電位之間Δt的依賴性,在類腦神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中,可以通過(guò)應(yīng)用一系列Δt不同的電壓脈沖模擬低頻或高頻.一般情況下,增強(qiáng)型的PSC 會(huì)隨著兩個(gè)電壓脈沖之間的Δt的縮短而增加,而抑制型的PSC則會(huì)隨著Δt的縮短而減小[161].如圖14(c)所示,高頻重復(fù)信號(hào)(＞10 Hz)會(huì)引起LTP,而低頻重復(fù)信號(hào)(＜10 Hz)會(huì)導(dǎo)致LTD[160,162,163].

圖14 STDP 和SRDP(a)四種STDP 模型突觸權(quán)重變化的示意圖;(b)典型的STDP 模型.突觸前電流(興奮性)和IPSC 的相對(duì)時(shí)間前后影響突觸權(quán)重產(chǎn)生LTP 和LTD;(c)典型的SRDP 模型,尖峰頻率的大小帶來(lái)的突觸權(quán)重的變化Fig.14.STDP and SRDP:(a)Schematic diagram of synaptic weight changes of the four STDP models;(b)typical STDP model.Influence synaptic weights to generate LTP and LTD on relative timing of presynaptic currents(excitatory)and IPSCs;(c)typical SRDP model;changes of synaptic weights caused by the magnitude of the spike frequency.

由于Hebbian 學(xué)習(xí)規(guī)則可以為調(diào)整突觸權(quán)重進(jìn)而實(shí)現(xiàn)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)學(xué)習(xí)提供一種有效方法,Wang等[164]基于單層MoS2設(shè)計(jì)了四端突觸器件.通過(guò)調(diào)節(jié)突觸前和突觸后脈沖的Δt來(lái)改變突觸強(qiáng)度,很好地模擬了STDP.其中,電流增加和減少分別代表突觸增強(qiáng)和抑制,并且電流隨Δt的變化符合反對(duì)稱Hebbian 學(xué)習(xí)規(guī)則,能夠很好地實(shí)現(xiàn)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)計(jì)算學(xué)習(xí).在相關(guān)性檢測(cè)上,其決定系數(shù)R2＞0.9,這表現(xiàn)了其模擬結(jié)果與生物系統(tǒng)STDP 有良好的相關(guān)性.此外,Liu 等[165]基于SnS2,h-BN 和少層Gr 設(shè)計(jì)了三端浮柵器件.利用浮柵器件成功模擬了SRDP,發(fā)現(xiàn)SRDP 指數(shù)與刺激頻率成正比.這一現(xiàn)象表明,頻率較高的脈沖序列可以加強(qiáng)突觸前和突觸后的相關(guān)性,從而產(chǎn)生更強(qiáng)的興奮作用,這也為人工突觸器件中實(shí)現(xiàn)高效神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)的基本功能提供了條件.簡(jiǎn)而言之,SRDP 和STDP的模擬使該器件能夠更好地構(gòu)建神經(jīng)網(wǎng)絡(luò).

為了更加直觀地對(duì)比不同材料的人工突觸器件性能,如表1 所列,分別從2D 材料[44,53,166,167]、氧化物材料[168-176]、有機(jī)材料[177-181]以及鈣鈦礦材料[182-185]出發(fā),對(duì)人工突觸器件的突觸可塑性、耐久性、保持性、能耗或功耗、刺激方式等方面進(jìn)行了比較.其中從表1 可以看出,2D 材料展現(xiàn)出較好的光響應(yīng),因?yàn)榛?D 材料的憶阻器在具有良好的保持性和耐久性的同時(shí),其突觸器件體現(xiàn)出較低的能耗;氧化物材料的研究相對(duì)成熟,器件具有較好的保持性,可以很好地模擬突觸可塑性;有機(jī)材料在柔性應(yīng)用方面有很大前景,可以在低功耗的基礎(chǔ)上實(shí)現(xiàn)光電耦合調(diào)控,但其在高溫下有機(jī)分子不穩(wěn)定,易分解;基于鈣鈦礦材料的器件功耗相對(duì)較低,對(duì)光、電有良好的響應(yīng)機(jī)制,但其在有氧以及高溫環(huán)境下,數(shù)據(jù)保持性和耐久性較差.

表1 不同材料的人工突觸器件性能對(duì)比Table 1. Performance comparison of artificial synaptic devices based on different materials.

4 2D 材料神經(jīng)形態(tài)器件的應(yīng)用

基于2D 材料的神經(jīng)形態(tài)器件可以將存算一體器件和傳感器的功能集成到一個(gè)設(shè)備中,這為實(shí)現(xiàn)感存算一體的多功能神經(jīng)形態(tài)計(jì)算,尤其是對(duì)于構(gòu)建人工感知系統(tǒng)開辟了一條新途徑.并且,基于2D 材料的神經(jīng)形態(tài)器件不僅在光電子學(xué)、生物學(xué)、聲學(xué)以及熱學(xué)等方面具有良好的物理性質(zhì),同時(shí)其在納米尺度下會(huì)伴隨新奇的物理性質(zhì)[186].這也使得基于2D 材料的神經(jīng)形態(tài)器件可以滿足人們?cè)谏锔兄?視覺(jué)識(shí)別[161,187]、聲音定位[26]、觸覺(jué)模擬[188,189])等領(lǐng)域的應(yīng)用需求.

4.1 視覺(jué)識(shí)別

人們?cè)谟猛挥|器件模擬大腦神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方面已經(jīng)做了廣泛的研究[147,190-193].視覺(jué)作為人類感知系統(tǒng)中重要的一部分,可以使人能夠感知外界環(huán)境中物體的方位、形狀、大小等各種信息,并且人類依賴視覺(jué)獲得的信息比通過(guò)其他方式獲得信息的總和還要多.因此構(gòu)建視覺(jué)識(shí)別系統(tǒng),并對(duì)視覺(jué)信息進(jìn)行存儲(chǔ)以及分類,是神經(jīng)形態(tài)器件廣泛應(yīng)用的重要部分.

然而,基于傳統(tǒng)圖像傳感器、存儲(chǔ)器的人工視覺(jué)系統(tǒng)依賴復(fù)雜電路,這使得在器件集成和功耗方面存在嚴(yán)重挑戰(zhàn).基于此,Zhou 等[194]利用Pd/MoOx/ITO 結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)了兩端光電電阻隨機(jī)存取存儲(chǔ)器(ORRAM),并發(fā)現(xiàn)此結(jié)構(gòu)在波長(zhǎng)為365 nm、功率密度為150 mW·cm-2的紫外激光器下可以實(shí)現(xiàn)HRS到LRS 的轉(zhuǎn)變,展現(xiàn)出了非易失特性.如圖15(a)所示,視覺(jué)信息首先通過(guò)人眼中的視網(wǎng)膜被檢測(cè)和提取,然后該信息進(jìn)一步通過(guò)視神經(jīng),并在視覺(jué)皮層中得到處理.在構(gòu)建的神經(jīng)形態(tài)視覺(jué)系統(tǒng)中,ORRAM 陣列可以實(shí)現(xiàn)人類視網(wǎng)膜中的傳感和預(yù)處理功能.在預(yù)處理后的圖像經(jīng)過(guò)三層人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),可完成網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練和識(shí)別,如圖15(b)所示.圖15(c)展示了通過(guò)ORRAM 進(jìn)行預(yù)處理后,字母的主體特征被突出顯示,背景噪聲信號(hào)被平滑.其中,圖像識(shí)別率和效率在使用ORRAM 預(yù)處理后,有了明顯的提高(圖15(d)).該方案展示了利用ORRAM 簡(jiǎn)化神經(jīng)形態(tài)視覺(jué)系統(tǒng)電路的能力,促進(jìn)了基于簡(jiǎn)單電路的人工視覺(jué)系統(tǒng)的發(fā)展.

圖15 視覺(jué)識(shí)別(a)人體視覺(jué)系統(tǒng)的示意圖[194];(b)基于ORRAM 陣列的人工神經(jīng)形態(tài)視覺(jué)系統(tǒng),以及用于圖像識(shí)別的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)示意圖[194];(c)人工神經(jīng)形態(tài)視覺(jué)系統(tǒng)預(yù)處理之前(左)和之后(右)的圖像示例[194];(d)有/無(wú)圖像預(yù)處理的圖像識(shí)別率比較[194];(e)在生物RC 系統(tǒng)上執(zhí)行的認(rèn)知任務(wù)示意圖[195];(f)由電和光輸入刺激的多功能憶阻器陣列示意圖;(g)對(duì)語(yǔ)言符號(hào)的識(shí)別準(zhǔn)確率[195]Fig.15.Visual recognition:(a)Schematic diagram of the human visual system[194];(b)artificial neuromorphic vision system based on ORRAM array,and artificial neural network for image recognition[194];(c)images before(left)and after(right)preprocessing through an artificial neuromorphic vision system[194];(d)comparison of image recognition rates with and without image preprocessing[194];(e)schematic diagram of cognitive tasks performed on biological RC systems[195];(f)illustration of a multifunctional memristor array stimulated by various electrical and optical inputs;(g)recognition accuracy of language sign[195].

為進(jìn)一步提高計(jì)算效率,降低成本,Sun 等[195]采用儲(chǔ)備池計(jì)算(RC),實(shí)現(xiàn)了在較低的計(jì)算成本下簡(jiǎn)單快速地對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練,讀出權(quán)重,使得學(xué)習(xí)、計(jì)算成本大幅降低.Sun 等通過(guò)2D SnS 制備了憶阻器陣列,并實(shí)現(xiàn)了大腦的視覺(jué)皮層功能對(duì)語(yǔ)言的學(xué)習(xí)和記憶.圖15(e)展示了人腦視覺(jué)皮層神經(jīng)元之間的復(fù)雜連接和RC 在權(quán)重訓(xùn)練后的輸出結(jié)果.語(yǔ)言符號(hào)作為光學(xué)信號(hào)輸入到RC 系統(tǒng)中,不需要專門的圖像傳感器和相關(guān)的模式數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換,大大節(jié)省了能耗和時(shí)耗.并且在加入隨機(jī)噪聲干擾后,對(duì)測(cè)試的語(yǔ)言符號(hào)的識(shí)別準(zhǔn)確率仍然高達(dá)91%,如圖15(f)和圖15(g)所示.該研究為邊緣計(jì)算達(dá)到低訓(xùn)練成本和信息的快速時(shí)效處理提供了解決方案.

此外,Du 等[196]基于單層MoS2和BaTiO3鐵電薄膜設(shè)計(jì)了基于光電晶體管結(jié)構(gòu)的神經(jīng)形態(tài)視覺(jué)傳感器.利用波長(zhǎng)依賴的光學(xué)傳感和多級(jí)光學(xué)存儲(chǔ)特性來(lái)實(shí)現(xiàn)傳感器內(nèi)神經(jīng)形態(tài)視覺(jué)預(yù)處理,減少了冗余數(shù)據(jù),使得MNIST 手寫數(shù)據(jù)集的圖像識(shí)別率從15%提高到91%.

4.2 聲音定位與模式識(shí)別

人類的聽覺(jué)可以檢測(cè)、處理和存儲(chǔ)聲音信號(hào),這使得我們可以辨別發(fā)聲物體的性質(zhì)、方向和距離等,進(jìn)一步使得大腦更加準(zhǔn)確地指導(dǎo)我們的行為[197,198].人類聽覺(jué)通道中的神經(jīng)中樞不僅僅可以檢測(cè)、轉(zhuǎn)化電信號(hào),還可以處理和存儲(chǔ)聲音[199,200].因此,對(duì)于人工聽覺(jué)系統(tǒng)來(lái)說(shuō),不僅僅要做到接受外界電信號(hào),同時(shí)還要對(duì)信號(hào)進(jìn)行進(jìn)一步分析處理和存儲(chǔ).

其中人類聽覺(jué)的一個(gè)重大作用就是可以實(shí)現(xiàn)聲音定位,其主要依靠雙耳時(shí)差(ITD)和雙耳水平差(ILD)進(jìn)行定位,如圖16(a)所示.基于此,Sun等[26]利用單層MoS2設(shè)計(jì)了一種橫向結(jié)構(gòu)的憶阻器,并可在超低能耗(幾十fJ)下實(shí)現(xiàn)STSP 的人工突觸計(jì)算.器件溝道中積累的焦耳熱可以使其電導(dǎo)發(fā)生改變,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)突觸可塑性可調(diào),如圖16(b)和圖16(c)所示.為了抑制ILD 對(duì)聲音定位的干擾,圖16(d)顯示了通過(guò)抑制聲音強(qiáng)度或IPSC 來(lái)檢測(cè)雙耳時(shí)間差,從而對(duì)聲音源進(jìn)行準(zhǔn)確的定位.這項(xiàng)工作在無(wú)需使用晶體管的情況下成功演示了聲音定位對(duì)聲音源的識(shí)別過(guò)程.之后,Seo 等[167]開發(fā)了一種具有線性和對(duì)稱的電導(dǎo)更新特征的人工vdWs 混合突觸器件,成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)聲音模式的準(zhǔn)確識(shí)別(90%以上),如圖16(e)所示.Seo 等通過(guò)使用WSe2和MoS2雜化溝道實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的電導(dǎo)可控性,這兩種溝道分別用于線性電導(dǎo)增強(qiáng)和抑制.通過(guò)訓(xùn)練和推理模擬,證明了混合突觸對(duì)硬件神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(HW-NN)的可行性,并提供了與軟件神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(SW-NN)相當(dāng)?shù)母咦R(shí)別率,如圖16(f)所示.

圖16 聲音定位與模式識(shí)別(a)ITD 和ILD 的聲音定位示意圖[26];(b)電壓掃描下焦耳熱驅(qū)動(dòng)的電導(dǎo)變化;(c)兩個(gè)連續(xù)脈沖刺激后的PPF 和PPD 指數(shù)與Δt 的函數(shù)關(guān)系圖[26];(d)基于ITD 的聲音定位的突觸計(jì)算工作機(jī)制示意圖;“CA”指圖(a)所示的耳蝸,藍(lán)色的圓圈代表神經(jīng)元,水平虛線代表神經(jīng)元放電的潛在閾值[26];(e)生物突觸與vdWs 混合突觸器件的功能和結(jié)構(gòu)比較[167];(f)基于三種人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的聲學(xué)模式識(shí)別率,并與SW-NN 的識(shí)別率進(jìn)行比較[167]Fig.16.Sound localization and pattern recognition:(a)Schematic diagram of sound localization of ITD and ILD[26];(b)joule heat driven conductivity change under the sweep voltage[26];(c)the pulse intervals dependent PPF and PPD indexes stimulated by two consecutive pulses[26];(d)schematic diagram of the synaptic computing of ITD-based sound localization;“CA” refers to the cochlea shown in panel(a);the blue circles represent neurons;horizontal dashed lines represent potential thresholds for neuronal firing[26];(e)comparison of function and structure between biological synapses and vdWs hybrid synaptic devices[167];(f)acoustic pattern recognition rates based on three artificial neural networks with compared results achieved by the SW-NN recognition rate[167].

4.3 觸覺(jué)模擬

觸控操作是當(dāng)前人與智能設(shè)備交互的主流方式,其工作模式高度依賴于人體的觸覺(jué).人體皮膚深層存在觸覺(jué)小體,內(nèi)有大量的神經(jīng)細(xì)胞,當(dāng)皮膚感受到外界環(huán)境中壓強(qiáng)、溫度、濕度變化時(shí)就會(huì)發(fā)出微小的電流信號(hào),并隨著神經(jīng)纖維傳輸?shù)酱竽X,進(jìn)而產(chǎn)生觸覺(jué)[201].

目前來(lái)說(shuō),開發(fā)高性能、制造工藝簡(jiǎn)單的人工觸控突觸仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn).但隨著壓電電子學(xué)的發(fā)展,研究者發(fā)現(xiàn)外界的機(jī)械刺激可以引起壓電極化和半導(dǎo)體傳輸特性之間的耦合效應(yīng),這種耦合行為與人工神經(jīng)元和傳入神經(jīng)中的耦合行為非常相似[201].因此,利用壓電效應(yīng)驅(qū)動(dòng)的突觸晶體管成為實(shí)現(xiàn)并行感知和計(jì)算的重要途徑.基于此,Chen 等[202]將壓電納米發(fā)電機(jī)(PENG)與離子凝膠門控晶體管集成,報(bào)告了一種基于石墨烯的壓電突觸器件.人體皮膚中的感受器接受機(jī)械刺激并將其轉(zhuǎn)化為突觸前電位,并通過(guò)神經(jīng)元和突觸傳遞到中樞神經(jīng)系統(tǒng),如圖17(a)所示.其器件結(jié)構(gòu)如圖17(b)所示,由一個(gè)作為感覺(jué)組件的PENG 和一個(gè)作為人工突觸的離子凝膠門控Gr 場(chǎng)效應(yīng)晶體管組成.其中,信號(hào)傳輸過(guò)程是將機(jī)械應(yīng)變觸發(fā)的壓電勢(shì)通過(guò)離子凝膠電容耦合到場(chǎng)效應(yīng)晶體管來(lái)實(shí)現(xiàn)的.圖17(c)則進(jìn)一步揭示了壓電Gr 人工感覺(jué)突觸的工作原理,通過(guò)機(jī)械應(yīng)變觸發(fā)PENG 產(chǎn)生感應(yīng)電場(chǎng),使離子凝膠中的離子分布不均勻,從而導(dǎo)致Gr 溝道中的電導(dǎo)發(fā)生變化.此外,他們通過(guò)對(duì)PENG 施加的拉伸和壓縮應(yīng)變脈沖模擬了人工突觸可塑性,如圖17(d)所示.這項(xiàng)工作為開發(fā)神經(jīng)形態(tài)計(jì)算中的壓電電子突觸器件提供了新的思路,這對(duì)于未來(lái)研發(fā)具有人工智能的自供電電子皮膚、神經(jīng)機(jī)器人的神經(jīng)形態(tài)接口、人機(jī)交互以及智能壓電晶體管等具有重要意義.

圖17 觸覺(jué)模擬(a)生物觸覺(jué)神經(jīng)系統(tǒng)[202];(b)帶有離子凝膠門控晶體管的 PENG 示意圖[202];(c)壓電Gr 人工觸覺(jué)突觸工作原理[202];(d)PSC 幅度與應(yīng)變脈沖數(shù)的關(guān)系圖[202]Fig.17.Tactile mimicking:(a)Biological sensory nervous system[202];(b)schematic diagram of a PENG with iongel-gated transistors[202];(c)the working principle of piezoelectric Gr artificial sensory synapse[202];(d)PSC amplitude shown as the function of strain-pulse number[202].

5 總結(jié)展望

2D 材料及其異質(zhì)結(jié)的新奇物理特性,使得神經(jīng)形態(tài)器件能夠?qū)崿F(xiàn)低工作電壓以及高開關(guān)速度,降低了能耗,提高了器件性能.另一方面,2D 異質(zhì)結(jié)界面性質(zhì)能夠通過(guò)柵極電壓進(jìn)行調(diào)控,從而更好地模擬神經(jīng)元和突觸功能.因此,2D 材料及其異質(zhì)結(jié)對(duì)于構(gòu)建具有多功能突觸器件,設(shè)計(jì)合理的神經(jīng)形態(tài)集成電路,實(shí)現(xiàn)神經(jīng)形態(tài)器件在柔性器件、感知系統(tǒng)等方面的應(yīng)用上顯得至關(guān)重要.本文在綜述了神經(jīng)形態(tài)器件工作的物理效應(yīng)之外,還介紹了2D 材料在神經(jīng)形態(tài)發(fā)展中的特點(diǎn)和優(yōu)勢(shì).另外,對(duì)基于2D 材料的神經(jīng)形態(tài)器件實(shí)現(xiàn)人工突觸功能做了詳細(xì)闡述,比如STSP,LTSP 以及STDP 等,并且與傳統(tǒng)神經(jīng)形態(tài)器件相比,具有高集成度、低功耗、權(quán)重可調(diào)、突觸學(xué)習(xí)加速等優(yōu)勢(shì).最后本文對(duì)神經(jīng)形態(tài)器件在視覺(jué)識(shí)別、聲音定位、模式識(shí)別及觸覺(jué)模擬等方面的應(yīng)用做了舉例介紹.

雖然近些年基于2D 材料的神經(jīng)形態(tài)器件有了重大研究進(jìn)展,例如在單一憶阻器單元實(shí)現(xiàn)感存算功能[194]、超快感存算神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)用于圖像識(shí)別[203]、340 ℃高溫極端環(huán)境下穩(wěn)定性良好的異質(zhì)結(jié)憶阻器[130]、高密度存儲(chǔ)的憶阻器陣列等[122],但是對(duì)于實(shí)現(xiàn)人工智能神經(jīng)形態(tài)計(jì)算應(yīng)用體系走向?qū)嶋H應(yīng)用的角度來(lái)看,目前仍在材料制備、工藝兼容、高密度集成、高效能算法構(gòu)架等方面具有挑戰(zhàn)性[204,205].

1)高質(zhì)量均勻2D 材料的晶圓級(jí)合成及無(wú)損傷轉(zhuǎn)移;大面積、高質(zhì)量的2D 晶體是開發(fā)下一代光電器件的基礎(chǔ).而晶圓級(jí)2D 材料的合成是產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵步驟.目前,CVD 可實(shí)現(xiàn)晶圓級(jí)合成,并且操作相對(duì)簡(jiǎn)單,但是在CVD 生長(zhǎng)過(guò)程中會(huì)引入不必要的缺陷,影響材料的質(zhì)量,同時(shí)會(huì)使得材料表面產(chǎn)生不可逆的粗糙度改變從而影響了器件的性能[116,206].此外,2D 材料之間清潔的界面對(duì)器件性能有很大的限制.為了獲得理想的vdW異質(zhì)結(jié),可以通過(guò)以下幾種有效方法來(lái)獲得潔凈的表面: 在真空中退火,樣品表面的殘留物會(huì)顯著減少[207],或者用氯仿溶解聚合物殘留物[208];另外,通過(guò)原子力顯微鏡接觸模式對(duì)樣品表面機(jī)械清潔[209].在vdW 異質(zhì)結(jié)搭建過(guò)程中,層間氣泡的產(chǎn)生是很難避免的.但這可以使用熱傳導(dǎo)來(lái)抑制氣泡的產(chǎn)生,同時(shí)去除材料表面上的吸附物[210].總之,高質(zhì)量均勻2D 材料的晶圓級(jí)合成及無(wú)損傷轉(zhuǎn)移是器件制造過(guò)程的重要環(huán)節(jié).

2)與傳統(tǒng)CMOS 工藝的兼容性;2D 材料及其異質(zhì)結(jié)能否集成到現(xiàn)有硅基器件在很大程度上取決于它們與現(xiàn)有CMOS 制造工藝的兼容性[211].現(xiàn)有用于2D 材料的CVD 生長(zhǎng)工藝需要600-900 ℃范圍內(nèi)的溫度,這限制了它們?cè)谝殉尚偷腃MOS 基板上的直接生長(zhǎng)[212].盡管存在一些降低生長(zhǎng)溫度的技術(shù),但所得材料的質(zhì)量仍有待解決[213,214].因此,解決神經(jīng)形態(tài)計(jì)算器件的 CMOS工藝兼容性問(wèn)題,是實(shí)現(xiàn)大規(guī)模集成并設(shè)計(jì)用于實(shí)際應(yīng)用的類腦芯片的基礎(chǔ).

3)低功耗、高穩(wěn)定性的器件開發(fā);突觸器件的能耗在神經(jīng)形態(tài)計(jì)算器件的實(shí)現(xiàn)中起著至關(guān)重要的作用.沉積在2D 材料上的金屬電極會(huì)部分破壞原子晶格中的共價(jià)鍵,產(chǎn)生費(fèi)米能級(jí)釘扎效應(yīng)形成肖特基接觸,導(dǎo)致接觸電阻增加,從而會(huì)引起功耗的增加[215,216].這需要通過(guò)改變摻雜或者接觸方式來(lái)降低2D 材料與金屬電極接觸電阻產(chǎn)生的能耗.另外,通過(guò)降低操作電壓,以及降低漏電流、提高電流的開關(guān)比也可明顯地降低器件的功耗[217].

因此,對(duì)于面向未來(lái)計(jì)算的神經(jīng)形態(tài)器件集成陣列,首先要制備出高質(zhì)量、大面積、與傳統(tǒng)CMOS工藝兼容的2D 材料,并通過(guò)特定的物理效應(yīng)設(shè)計(jì)出高開關(guān)比、低功耗的神經(jīng)形態(tài)器件,同時(shí)開發(fā)與人類大腦相媲美的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)來(lái)存儲(chǔ)和處理信息,最后利用高密度的集成工藝構(gòu)建出大規(guī)模、基于存算一體架構(gòu)的神經(jīng)形態(tài)計(jì)算系統(tǒng),延續(xù)摩爾定律,克服馮·諾依曼瓶頸的限制,提高計(jì)算能力.